2021, Vol. 53
2. 国家喀斯特石漠化治理工程技术研究中心, 贵阳 550001;
3. 贵州省喀斯特石漠化防治与衍生产业工程实验室, 贵阳 550001
土壤电化学(soil electrochemistry)是研究土壤中带电质点(胶粒、离子、质子和电子)之间的相互作用及其化学表现的科学[1]。土壤表面电化学(soil surface electrochemistry)以土壤胶体表面发生的电能与化学能的相互转化过程为主要研究内容，从而揭露电荷质点间相互作用的本质[2]。由于其深刻影响到土壤中离子和分子的吸附与解吸、营养元素的赋存及迁移、水力特性等变化的一系列物理、化学反应，而备受关注[3-5]。当前，农业集约化发展对土壤可持续利用和生态环境保护带来巨大压力，故而土壤改良和修复的迫切需要使得土壤表面电化学发展面临机遇与挑战。我国对土壤表面电化学的系统研究开世界之先河，且较为完备和深入。近年来，国内外涌现出一批土壤表面电化学研究团队[6-7]。虽然早年相关学者对中国该领域的发展历程进行了综述[8]，但目前尚未有相关文献对该领域的国内外发展脉络、研究现状、前沿热点等进行归纳总结。
文献计量学(bibliometrics)是以文献系统与文献计量关系为研究对象，基于文献的大数据分析，探讨科学技术动态特征，预测未来发展趋势的一门学科[9]。Citespace是一款用于文献识别并将潜在信息进行可视化的软件，在揭示科学领域的发展方向及研究前沿等方面独具优势，近年来在农业、林业、医学、社会学、生态学等领域被广泛应用并取得相应成果[10-12]。本文基于Web of Science核心合集数据库1995―2019年8月的土壤表面电化学领域相关文献，利用Citespace可视化软件从国内外发文量变化趋势、合作研究空间特征、研究共现网络特征、共被引图谱等多个角度进行计量分析，并基于关键词时间图谱分析归纳土壤表面电化学的不同研究阶段，以期为土壤表面电化学领域的研究者呈现知识图谱和学科发展脉络，并引出该领域当前的研究热点和未来的研究方向。
1 材料与方法 1.1 数据来源为确保研究结果的可靠性与科学性，将科睿唯安(Clarivate Analytics)的Web of Science (WoS) 核心合集数据库作为文献信息获取的渠道，并设置主题词(TS)为“((soil or clay or soil colloid) and (surface) and (charge or electrochemistry) NOT (nano and composite*))”将文献来源主题锁定为土壤表面电化学，并排除纳米材料及其他聚合物的表面化学研究文献。选取Web of Science核心合集的Science Citation Index Expanded (SCI-Expanded)及Social Sciences Citation Index (SSCI) 作为文献索引的子数据库，时间跨度为1995—2019年，文献类型为Article和Review，检索时间为2020年10月13日，共检索出4 763篇相关研究文献，导出的文献记录内容为“全记录与引用的参考文献”，格式为“纯文本”，最后将下载好的文献改为download_X.txt格式，以便Citespace软件识别。
1.2 研究方法利用WoS数据库自带的文献分析功能得到国内外土壤表面电化学领域的发文量及发文趋势，并通过Origin 2018软件呈现。将格式化之后的文本文件通过data键导入Citespace软件，选择WoS中的Remove Duplicates进行去重，处理后的数据文件呈现在output文件夹中，回到主界面将其导入Citespace。Timeslicing设置为1995—2019年，时间切片为1年，通过点击软件Node types中的Author、Institution、Country，分别得到土壤表面电化学领域文献作者、机构和国家的合作网络，点击Node types中的Keyword、Category，其他设置不变，则分别得到关键词和学科领域的共现网络。上述操作在Pruning中均选择Pathfinder(寻径网格)、Pruning sliced networks(修剪切片网络)和Pruning the merged network(修剪合并网络)，以便更好地呈现节点类型的共线关系，设置完成后点击Go进入可视化界面，通过控制面板参数及节点位置调整对图谱进行美化。
1.3 指标计算说明Burst Detection表示突发性检验，用来表示变量在短时间内的变化程度，在Citespace软件中，这种突变信息被作为解释变量深层次变化的手段，表明指标在短时间内引起了高度重视。
Sigma值在共被引网络中是基于中心性和突现性计算得到的，中心性和突现性越高的节点，其Sigma值也越高，表示该点在结构上和引文变化中越重要。
Betweenness centrality表示中介中心性，其值超过0.1的点被称为关键节点，在Citespace中该点所代表的文献通常被认为是连接两个不同领域的关键，其值越高说明对网络传输的影响越大，本文用该指标衡量和发现土壤表面电化学领域的重要研究者、论文及机构。
Modularity表示聚类模块值，用符号Q表示，一般认为Q > 0.3表明聚类结构显著。
Silhouette表示聚类平均轮廓值，用符号S表示，S > 0.5表明聚类合理，S > 0.7表明聚类结果令人信服[13]。
2 结果与讨论 2.1 土壤表面电化学研究发文数量及时间特征发文数量可以在一定程度上表明该学科的发展水平、速度及被关注度。通过对土壤表面电化学领域1995—2019年世界及中国SCI论文发表量分析可知，世界与中国研究者的发文量总体呈波动上升趋势，二者发文量在2013年以前每年波动变化幅度不大，自2012—2015年开始进入迅速上升阶段，其中中国2012年土壤表面电化学领域SCI发文量为32篇，世界为195篇，中国占比为16.4%，2013年中国发文量为54篇，世界为239篇，中国占比上升至22.6%，故而世界土壤表面电化学领域SCI发文量受到中国该领域SCI发文量的深刻影响，而中国发文量变化则主要受宏观政策的影响，例如2012年十八大报告将生态文明建设放在突出位置，全文提到“环境”或“生态”字眼的地方达45处，2013年国务院办公厅出台《关于印发近期土壤环境保护和综合治理工作安排的通知》，2016年国务院印发了《土壤污染防治行动计划》。近年来出台的一系列政令有效推动了土壤改良及污染修复方面研究工作的开展，也使得土壤表面电化学领域在此期间SCI发文快速增长，并对世界该领域的研究产生重要影响。
2.2 土壤表面电化学研究的合作研究空间特征各个国家、机构及学者基于学术联系而产生合作并由此形成共线关系，在Citespace可视化功能中可通过网络图谱较好地呈现此共性关系。利用Citespace分析形成的国家、机构及学者合作网络图谱能清晰地识别多者的合作关系，同时可评价国家、机构和学者的学术影响力。
图 2呈现的是基于土壤表面电化学领域研究的各国合作网络关系，图中有51个节点，表明有51个不同的国家涉及土壤表面电化学领域的研究。其中，法国(0.30)、美国(0.28)和英国(0.15)的中介中心性位居前3，表明该3国在国家合作网络中占有重要地位。在发文量方面，美国(1 007篇)、中国(837篇)、法国(361篇)排在前3列，英国(142篇)发文量虽居第9位，但其中介中心性较高，深入分析得知该国在土壤表面电化学领域研究较早，但每年发文量较少，文章质量较高且与其他各国合作研究较为频繁，故而具有较高的影响力。值得注意的是，我国在土壤表面电化学领域的中介中心性(0.08)在世界各国中居第6位，这是由于我国以水稻土研究为主，而该土壤主要分布在我国亚热带季风气候区，故而与国外在土壤研究对象上存在差异，因此减少了合作机会。未来中国科研团队应立足国情，积极寻求在不同土壤类型的同一研究方面加深与他国的合作研究，以进一步加强中国土壤表面电化学领域在世界上的影响力。
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图 1 1995—2019年土壤表面电化学领域年度发文量 Fig. 1 Quantity of publications on soil surface electrochemistry from 1995 to 2019 |
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(图中节点的圆形半径大小与累计发文量呈正相关，年轮颜色代表发文年限，由灰至红表明发文年限由老至新，节点之间的连线表示二者的共现或共被引关系，粗细表示联系的强弱；下同) 图 2 土壤表面电化学研究的国家合作网络 Fig. 2 International cooperative network of research on soil surface electrochemistry |
通过对机构合作网络的分析能够客观评价机构的科研水平与发展潜力。图 3展示的是土壤表面电化学领域研究机构的合作特征，图中节点为439个，连线数量为405，表明全球有439个机构开展科研合作。发文量最多的前3个机构分别是中国科学院大学(287篇)、法国国家科学研究中心(49篇)、西南大学(42篇)。从图 3中可以看出，中国科学院大学的节点最大，与其他科研机构的连线较为密集，且与国内高校连线更粗，中介中心性(0.44)最高，表明中国科学院在土壤表面电化学领域的发文量最多，研究处于世界前列，与国内的西南大学、浙江大学、华中农大等高校的合作更为密切，同时与国外的波兰科学院、澳大利亚的西澳大学等保持学术联系。国外联系较为紧密的机构为波兰科学院、斯洛伐克科学院和加拿大的阿尔伯塔大学，三者在合作网络上呈组团分布。
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图 3 土壤表面电化学的机构合作特征 Fig. 3 Features of the cooperative network of research on soil surface electrochemistry between institutions |
通过对合作网络中研究者的分析能发现科学领域中的优秀研究人员及其合作关系，本研究利用Citespace对研究者的分析中显示有773个节点，表明773位研究者参与土壤表面电化学的研究并发表SCI论文。图 4为土壤表面电化学领域研究者合作网络，发文量前3位研究人员均来自中国，分别为徐仁扣(59篇)、李航(28篇)和姜军(27篇)，图中最大节点显示为中科院南京土壤所徐仁扣研究员，且与国内其他研究人员之间的连线密度较大，表明其是国内土壤表面电化学研究领域的领军人物，而图中国外研究人员网络分布呈现小范围的组团式分布，研究人员在小范围进行独立科学研究，团队之间合作较少，许多研究人员以小范围独立研究为主，团队合作较少。773位研究者的中介中心性仅有6位为0.1，其余均为0，其中5位来自中国分别是李航、姜军、洪志能、周东美和汪登俊，国外学者为Sarkar Binoy，造成这一现象的主要原因可能是发文量较大的研究者的SCI论文大都是自己为第一作者或通讯作者，使得其对其他节点的影响较小所致。
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图 4 土壤表面电化学的研究者合作网络 Fig. 4 Cooperative network of research on soil surface electrochemistry between authors |
Citespace中对于学科的共现分析可以构建学科之间的关联网络，有利于分析土壤表面电化学研究这一领域涉及的学科交叉情况。图 5显示土壤表面电化学领域学科共现网络，图中有22个节点，表明土壤表面电化学中有22个学科交叉渗透，34条表明学科间相互相联系的连线，表明土壤表面电化学涉及的领域广泛，研究内容复杂。该领域主要涉及化学、物理学、环境科学和生态学等，这些方面的发文量较高，其中与矿物学、土壤学和植物学的中介中心性较高，分别为0.99、0.93和0.37，表明这些学科知识对于土壤表面电化学研究具有重要价值，与学科间联系紧密。
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图 5 土壤表面电化学学科共现网络 Fig. 5 Co-occurrence network of soil surface electrochemistry related disciplines |
文章关键词是文章研究内容的高度凝练，基于Citespace对土壤表面电化学领域SCI论文的关键词进行共现分析有助于认识该领域研究方向的变化情况。图 6呈现的是土壤表面电化学关键词共现网络，依据图形大小可识别出“吸附作用(adsorption)”“土壤(soil)”“吸附(sorption)”“蒙脱石(montmorillonite)”“黏土(clay)”为出现频次最高的关键词，其出现次数分别为1 286、650、634、602和551。中介中心性最高的10个关键词分别为“土壤(soil)”“电荷(charge)”“机制(mechanism)”“磷酸盐(phosphate)”“吸附(sorption)”“高岭石(kaolinite)”“蒙脱石(montmorillonite)”“表面(surface)”“有机质(organic matter)”和“离子强度(ionic strength)”。分析上述10个关键词发现，有机质是土壤有机胶体的主要来源，蒙脱石和高岭石属于土壤硅酸盐黏土矿物，即无机胶体的范畴，表面电荷是研究吸附作用的关键指标，故而土壤表面电化学领域研究的关键聚焦于不同类型土壤胶体的吸附作用。
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图 6 土壤表面电化学关键词共现网络 Fig. 6 Co-occurrence network of key words in papers on soil surface electrochemistry |
Citespace中的突发性检测(burst detection)可以用来表示关键词在特定时间内产生的巨大影响，故而对关键词进行突发性检测可以获知某时间段内的研究热点。表 1列举了土壤表面电化学领域1995—2019年及2010—2019年两个时间段内突发强度值由高至低的前15个突发性关键词，其中起始和结束时间表明了该关键词在此时间段内是研究领域的热点和重点。从表 1可知，金属“铝（aluminum）”的突发性最高，突发强度为18.91(表 1)，说明在土壤表面电化学领域中，土壤表面与铝的交互作用在1995—2019年间是该领域研究的最大热点，其突发时间从20世纪末至21世纪初。进入21世纪后“电解质(electrolyte)”“电荷特性(charge characteristics)”“磷酸盐(phosphate)”等关键词的热度开始凸显。为了更好地把握土壤表面电化学领域的当前热点，对2010—2019年，即近10年的研究热点进行了进一步的统计(表 2)，其中“阳离子交换(cation exchange)”是土壤表面电化学领域近10年来的重要研究方向，突发强度为8.83，其次分别是“系统(system)”“络合作用(complexation)”“温度(temperature)”“比表面(surface area)”等突发性关键词。从关键词变化情况来看，该领域的研究热点开始从以单一物质的吸附特性研究深入到离子交换的机理方面，例如2010年以前的研究热点多为“铝(aluminum)”“钙(calcium)”“铁(iron)”等金属以及“伊利石(illite)”“蛭石(vermiculite)”等黏土矿物，2010年后则转变为“阳离子交换(cation exchange)”“络合作用(complexation)”“比表面(surface area)”等。值得关注的是“大肠杆菌(Escherichia coli)”作为研究热点出现在2010—2012年间，这表明土壤表面与细菌的相互作用也成为这一时期的研究热点。
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表 1 关键词突发性检测 Table 1 Burst detection of key words |
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表 2 土壤表面电化学研究聚类分析主要内容 Table 2 Main contents of the cluster analysis of papers on soil surface electrochemistry |
在文献计量学中，文献共被引是指两篇不同的文献同时被第三篇文章引用，则被引用的两篇文章存在共被引关系[14]，这种现象出现的频率越高，则说明两篇文章的学术关联越密切，以此可以发现具有较高参考价值的文献，通常这类文献代表该领域研究的重点及热点。土壤表面电化学文献共被引图谱如图 7所示，图谱由576个节点和1 103条线条和较大的21个群组聚类组成，Q=0.902 9 > 0.3，表明聚类结构显著。图中21个聚类群组标签代表土壤表面电化学研究的18个研究前沿(由于土壤表面电化学领域对矿物的研究者较多且较为分散，使得共被引矿物标签重复3次，呈现3个组群，即#16、#18、#20)。研究中排名前3的聚类组群为#0生物质炭(biochar)、#1罗丹明6G(rhodamine 6G)、#2表面电位(surface potential)，文章数量分别为49、47、42篇，S值分别为0.983、0.983和0.958，表明这3个族群聚类结果具有较高的可信度，这3个聚类群组代表土壤表面电化学研究的重点，即剖析生物质炭表面电化学效应，研究其土壤改良的机理；胶体表面对阳离子有机染料罗丹明6 G的吸附过程及机理研究；表面电位变化对土壤胶体及其吸附物交互作用的影响。
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图 7 土壤表面电化学文献共被引图谱 Fig. 7 Graph of co-citation of papers on soil surface electrochemistry |
Sigma值在Citespace中是综合评价文献中介中心性和突发值的指标，可将其用来判别研究领域的前沿与重点问题[15]。对前3个聚类中影响力较大的文献进行剖析，其中#0生物质炭中Sigma值最高的为中科院南京土壤研究所Yuan等[16]发表的论文“The forms of alkalis in the biochar produced from crop residues at different temperatures”，该文采用农作物秸秆制备生物质炭，在缓解土壤酸化方面效果显著；#1罗丹明6G中斯洛伐克科学院无机化学研究所的Bujdák Juraj教授对有机染料罗丹明6G与黏土矿物的相互作用的相关研究进行了综述[17]，论证了黏土矿物层间电荷对有机染料分子的聚集具有控制作用；#2表面电位中Sigma值最高的论文为美国犹他大学矿业与地球科学学院Gupta Vishal教授发表的论文“Particle interactions in kaolinite suspensions and corresponding aggregate structures”，该文表示pH对高岭石颗粒的硅氧烷表面和氧化铝表面的表面电荷密度产生重要影响，且这种影响是通过不同pH条件下硅铝表面的相互作用得以实现的[18]。
对排名前3的聚类群组中的重要文献进行总结分析，其主要研究内容如表 2所示。为了进一步剖析土壤表面电化学研究领域的研究进展，对21个聚类组群涉及的近10年相关文献进行筛选，选出Sigma值最高的10篇文章，其结果如表 3所示。Sigma值最高的文献同之前列举的#2表面电位聚类群组中Sigma值最高的论文，即“Particle interactions in kaolinite suspensions and corresponding aggregate structures”，表明该文在土壤表面电化学领域近期发展过程中具有重要的导向作用，应当引起高度关注。2008年发表的论文“Electrical double layers’ interaction between oppositely charged particles as related to surface charge density and ionic strength”主要研究带电颗粒表面双电层中的相互作用[19]。而“Biochar as a sorbent for contaminant management in soil and water: A review”、“The forms of alkalis in the biochar produced from crop residues at different temperatures”等4篇文章则是主要研究生物质炭的表面电化学属性，论证其作为土壤改良剂的可行性[16, 20-22]。此外“Structure and dynamics of water at a clay surface from molecular dynamics simulation”、“Water Dynamics in Hectorite Clays: Infuence of Temperature Studied by Coupling Neutron Spin Echo and Molecular Dynamics”等4篇论文则是主要研究土壤黏土矿物表面的水动力特征[23-26]。
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表 3 近10年土壤表面电化学研究Sigma值前10位文献 Table 3 Top 10 sigma values of literatures on soil surface electrochemistry in recent 10 years |
基于Citespace软件对土壤表面电化学研究文献的国家、研究机构、作者、关键词、被共引文献等进行共现分析，剖析了该领域的优秀科研人员、研究重点、热点和前沿，结果表明，美国、法国和中国在此领域占有重要地位，三者拥有学科内优秀的科研机构，包括美国的密西根州立大学、法国的国家科学研究中心以及中国的中国科学院、西南大学、华中农业大学、南京大学等，以中国拥有的学科内优秀机构最多；世界上在该领域发表论文最多的前三位研究者均来自中国，以南京土壤研究所的徐仁扣研究员发文量最多，其主要研究方向为根/土界面的电化学特征和红壤酸化阻控；土壤表面电化学研究涉及多个交叉学科，与化学、环境工程、工学的联系最为密切；目前学科发展的热点问题为生物质炭在土壤改良中的应用、土壤与污染物的互作和土壤胶体的表面电位，学科重点和前沿问题为生物质炭与土壤界面的交互作用、土壤黏土矿物表面的水动力特征、带电颗粒表面双电层的相互作用3个方面。
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2. National Engineering Research Center for Karst Rocky Desertification Control, Guiyang 550001, China;
3. Guizhou Engineering Laboratory for Karst Rocky Desertification Control and Derivative Industry, Guiyang 550001, China