2021, Vol. 53
2. 广西有色金属隐伏矿床勘查及材料开发协同创新中心, 桂林理工大学, 广西桂林 541004;
3. 广西壮族自治区自然资源厅, 南宁 530028;
4. 广西地质调查院, 南宁 530023
海岛作为一种与其他陆地系统及相关环境因素隔离的区块有其独特的研究价值，海岛土壤作为衡量海岛生态系统的功能与潜在变化的基本指标，承担养分贮存和交换的任务，可通过调节资源供给与分配影响生态系统内的物种组成和群落动态制约生态系统的演替过程，还能为重大环境变化提供早期预警指示[1]。研究海岛土壤为了解当地土壤的形成、生态系统的演变、资源的有效利用及经济的发展提供重要指示作用，有助于识别人类面临的潜在风险及岛上居民生产食物的需求[2-3]。探究海岛土壤中元素空间分异特征可以帮助人们更加科学合理地开发利用海岛土地资源、保护海岛生态环境。
硒(Se)是一种对环境有重大影响的化学元素，其基本浓度和毒性浓度之间的差异非常小，人体日摄入量需控制在一定的范围内才能发挥其有益效果(40 ~ 400 μg/d)[4]。硒元素在不同的环境(岩石、土壤、水体、大气、植物等)下具有不同的地球化学特征，土壤中硒元素行为是地球生态系统中硒循环的基础，土壤中硒含量决定了植物和水中硒的水平从而决定了人类的摄入量[5]，为了预防硒缺乏和改善人类硒状况，需要了解土壤中硒的富集状况及成土环境对硒的影响机制[6]。大量研究表明，植物对硒的吸收和积累不仅取决于土壤中全硒的含量，还取决于土壤中硒元素的赋存形态[7]，了解土壤硒的赋存形态及其环境行为能够对科学管控富硒土壤资源、有效利用富硒土地资源及改良低硒土壤提供理论依据。
目前针对硒元素研究大多集中在陆内区域[8-9]，鲜有针对海岛与火山背景下的土壤中硒元素及其赋存形态的研究。海洋被认为是陆地生态系统硒的重要来源，已有研究发现靠近海洋的地区中土壤硒元素的供应往往更充足[10]，且在海洋的影响下，海岛生态系统兼具陆地和海洋双重特征，探讨其土壤硒元素地球化学特征有助于理解海岛成土过程[11]。广西北海涠洲岛是中国地质年龄最年轻的火山岛，也是广西最大的海岛，本文通过对涠洲岛表层土壤硒元素地球化学研究，旨在确定土壤硒含量及空间分布，描述硒的赋存形态；分析土壤硒含量与火山岩的关系；揭示涠洲岛火山岩风化成土过程中硒元素的富集机制，为科学管理和有效利用富硒土地资源提供理论依据。
1 材料与方法 1.1 研究区概况广西北海涠洲岛位于广西壮族自治区北海市南面48 km的海面上，宽5.5 km，长7.5 km，呈椭圆形，全岛面积约24.74 km2，是中国北部湾唯一的大岛，也是中国最年轻的火山岛。岛上地貌特征南部沿岸主要为海蚀地貌，北部沿岸主要为海积地貌，且岛上不同程度存有火山活动的遗迹。涠洲岛总体地势南高北低，自南向北缓缓倾斜，海拔在100 m以下(平均海拔为20 ~ 40 m)。涠洲岛地处北热带区域，气候温和，属南亚热带海洋性季风气候，年平均气温23.0 ℃，太阳辐射年总量为128 kcal/cm2，雨量充裕，年均降水量1 394 mm，有利于出露岩石发生强烈风化[3, 12-13]。结合2015年涠洲岛土地利用变更调查成果与现场调查，涠洲岛土地利用类型以农用地为主，其中耕地集中分布于涠洲岛东北部，园地主要分布于涠洲岛中部和南部，林地主要分布在涠洲岛北部与南部沿海，未利用地多为裸地及其他草地，分布于涠洲岛沿海海滩[14]。
在地质背景上，涠洲岛大地构造分区属于南海盆地北部湾坳陷区，处于中部拗陷的北部，也处于欧亚板块、太平洋板块、印澳板块共同作用的范围内。此外，其所处区域已被确认为是南海地幔热柱活动的范围，而地幔热柱的作用是涠洲岛深源玄武岩浆形成和喷出的主要原因之一。涠洲岛地层属第四纪火山活动形成的火山岩，地质构造经历了长期复杂的演变过程，根据涠洲岛火山岩岩相特征及火山岩地层的层序关系，将其造岛历史划分为4个火山活动时期，按时间从早到晚分别为早更新世湛江组(Q1z)、中更新世石峁岭组(Q2s)、晚更新世湖光岩组(Q3h)和全新统(Q4)，其中除最早期的湛江组火山岩系(Q1z)淹没于海平面以下外，其他较年轻的火山岩地层在岛内均有出露，成土母质主要为玄武岩、火山碎屑岩和含生物碎屑海滩沉积物，经风化作用形成了以砖红壤为代表的地带性土壤(图 1)[12, 15-16]。
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图 1 研究区地质简图及采样点分布 Fig. 1 Geological sketch of study area and distribution of sampling points |
土样采样范围为整个涠洲岛，表层土壤样点(0 ~ 20 cm)采用网格法(500 m × 500 m)完成土样采集(共106件)，采样时注重避免点源污染，以减少受人类活动的影响，用GPS仪对采样点位置进行定位，详细记录采样点经纬度及相关环境状况(图 1)。在采集土壤样品的相同位置下采集岛内具代表性的新鲜的岩石样品(共16件)。所有采集的土壤样品在常温下自然风干，去除其中植物根系和大块砾石等杂质，保证无污染的条件下，在样品加工室研磨至过10目、100目和200目尼龙筛以测试它们的不同理化参数。采集的岩石样品用去离子水清洗干净，然后在室温下干燥，干燥的岩石粉碎后过200目尼龙筛。最后将样品保存在封口袋中放置于干燥器皿中，以备后续分析。样品的采集、运输、加工均严格参照土地质量地球化学评价规范(DZ/T 0295—2016)[17]执行。
样品分析由桂林理工大学广西隐伏金属矿产勘查重点实验室承担，并严格按照《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》(DD2005—2003)[18]进行有关分析方法和检出限要求完成。土壤和岩石全硒的测定：精确称量风干、过筛200目的样品0.2 g(±0.000 5 g)，加入使用HF、HNO3和王水的混合物反复溶解样品，恒温水浴直到溶液清澈[8]，将Se6+还原为Se4+进行测定(使用化学试剂的纯度规格均为优级纯)；土壤硒形态的测试采用吴少尉等[19]对土壤硒形态连续浸提方法研究中提出的五步浸提法，将土壤中硒划分为5种形态：水溶态、可交换态、酸溶态(碳酸盐及铁锰氧化物结合态)、有机结合态、残渣态进行测定。样品的全硒与形态硒均采用氢化物发生-无色散原子荧光光度法(HG-AFS)测定，并加入空白及国家标准物质(土壤GSS-4)进行分析控制，测试仪器为北京海光AFS-9700原子荧光光度计，检出限为0.02 μg/L。pH采用玻璃电极法测定；土壤有机质(organic matter, OM)含量用重铬酸钾–硫酸硝化法测定；主量元素采用X射线荧光光谱法(XRF)测试。
1.3 参数统计与图件编制为确保数据准确性，本文采用拉依达准则进行异常值和缺失值的剔除，剔除后的土壤样点为103件。借助SPSS 21.0软件对土壤样点数据进行描述性统计分析、相关性分析和多元线性回归分析。硒含量空间分布图使用ArcGIS 10.2软件，应用反距离权重插值法(IDW)生成。
本文使用硅铁铝率(Saf)来说明土壤的风化程度，其差异也可以说明土壤中黏粒及铁、铝等物质的迁移或富集情况[20]，计算方法如下：
| $ {\rm{Saf = Si}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}{\rm{/(A}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{ + F}}{{\rm{e}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{)}}$ | (1) |
研究区土壤全硒的测定，使用土壤标准参考物质GSS-4对其进行控制。GSS-4的全硒测定值为0.665 mg/kg，与推荐值(0.64 ± 0.18 mg/kg)基本一致，说明测试结果可靠。涠洲岛表层土壤全硒含量平均为0.287 mg/kg，接近中国土壤中相应的背景值(0.290 mg/kg)[21]，变幅为0.005 ~ 0.567 mg/kg；变异系数为40.07%，属于中等变异。土壤硒服从近似正态分布，符合地统计学分析要求(表 1)。
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表 1 涠洲岛表层土壤含硒量、主量元素、理化性质和风化参数的描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of Se content, major elements, physicochemical properties and weathering parameters in topsoils of Weizhou Island |
研究表明，铁铝氧化物等主量元素、理化性质和风化程度与硒元素的关系密切[22]，因此有必要对研究区土壤的各个参数进行分析(表 1)。表层土壤中SiO2的含量最高，为290.0 ~ 908.0 g/kg，平均值为633.2 g/kg；Al2O3的含量为4.0 ~ 164.8 g/kg，平均值为94.3 g/kg，仅次于SiO2；Fe2O3的含量为1.1 ~ 144.4 g/kg，平均值为83.4 g/kg；SiO2、Al2O3、Fe2O3的平均含量之和为810.9 g/kg，表明研究区土壤矿物主要以硅酸盐(铝硅酸盐、铁硅酸盐)为主；CaO含量为1.7 ~ 382.1 g/kg，均值为47.3 g/kg；K2O、TiO2和P2O5的含量普遍低于20 g/kg。研究区表层土壤OM含量为2.7 ~ 31.5 g/kg，平均值为16.2 g/kg；pH范围为5.14 ~ 8.83，平均值为7.71，呈碱性。研究区土壤的Saf范围为1.61% ~ 58.96%，平均为6.44%，说明研究区土壤总体经历了强烈的化学风化过程。其中火山岩区表层土壤的铁、铝氧化物含量与有机质含量要明显高于含生物碎屑海滩沉积物区表层土壤，风化程度也要强于含生物碎屑海滩沉积物区表层土壤。
根据硒生态景观分级标准对研究区表层土壤全硒含量进行划分与评价[23]，将土壤硒含量划分为硒缺乏(< 0.125 mg/kg)、潜在缺硒(0.125 ~ 0.175 mg/kg)、足硒(0.175 ~ 0.40 mg/kg)、富硒(0.40 ~ 3.0 mg/kg)和硒中毒(> 3.0 mg/kg)5个等级。研究区表层土壤样品中足硒和富硒的样品分别有58件和15件，占比为56.31% 和14.56%，分布面积较大；而低硒和缺硒土壤仅在研究区呈小面积分布，分别占11.65% 和17.48%(表 2)。总体看来，涠洲岛表层土壤属于足硒、富硒土壤。
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表 2 涠洲岛表层土壤硒含量不同级别面积占比 Table 2 Area percentages of different Se content levels in topsoil of Weizhou Island |
为了直观反映涠洲岛土壤硒空间分布特征，利用土壤样品的测试数据，采用反距离加权法(IDW)进行插值，得出研究区土壤全硒地理分布图(图 2)。由图 2可知，涠洲岛土壤硒含量具明显的空间差异性，整体上土壤中全硒含量较高，部分地区全硒含量超过0.40 mg/kg(富硒土壤划分值)，可见一分布于南部火山碎屑岩区域的富硒区。
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图 2 涠洲岛表层土壤全硒分布特征图 Fig. 2 Distribution of Se content in topsoil of Weizhou Island |
将研究区表层土壤样品每间隔五件样品测试1件，保证其均匀分布，共对52件表层土壤样品中硒的赋存形态进行测试。采用五步连续浸提法提取并分析了涠洲岛表层土壤硒的赋存形态[19]，各形态硒的回收率为100.22%，说明测试方法可靠。研究区土壤的硒形态分析结果表明，水溶态硒平均为0.002 mg/kg，占全硒含量的0.74%；可交换态硒平均为0.008 mg/kg，占全硒含量的2.86%；酸溶态包括碳酸盐及铁锰氧化物结合态，样品中酸溶态硒平均为0.022 mg/kg，占全硒含量的7.76%；有机结合态硒平均为0.030 mg/kg，占全硒含量的10.58%；残渣态硒平均为0.222 mg/kg，占全硒含量的78.06%(表 3)。涠洲岛表层土壤中硒赋存形态的分布规律为：残渣态为涠洲岛表层土壤样品中硒元素的主要赋存形态，其占比接近全硒含量的80%，有机结合态(10.58%)、酸溶态(7.76%)、可交换态(2.86%)、水溶态(0.74%)含量占比依次降低。
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表 3 涠洲岛表层土壤各形态硒含量平均值(mg/kg)及占全硒的百分比 Table 3 Mean contents of various Se forms (mg/kg) and percentages of total Se in topsoils of Weizhou Island |
作为土壤中硒的主要来源，成土母岩通常被认为在确定土壤硒水平方面起着基础性作用。诸多研究认为，成土母质硒含量高低是导致土壤全硒含量高低的主要原因[24-25]。
涠洲岛成土母岩多为火山碎屑岩，横路山火山口附近有小面积玄武岩出露，靠海分布有含生物碎屑海滩沉积物(图 1)。将涠洲岛不同岩性岩石及其对应区块土壤中硒含量进行统计(表 4)，3种不同母质中硒含量平均为0.136 mg/kg，高于中国岩石平均值(0.058 mg/kg)[26]，其中火山碎屑岩中硒含量(0.170 mg/kg) > 玄武岩(0.136 mg/kg) > 含生物碎屑海滩沉积物(0.044 mg/kg)。根据成土母岩类型的不同，将研究区划分为火山碎屑岩区、玄武岩区和含生物碎屑海滩沉积物区进行土壤硒含量统计(表 4)，发现对应区域的土壤全硒也具有类似的变化规律：火山碎屑岩土壤全硒(0.304 mg/kg) > 玄武岩土壤全硒(0.224 mg/kg) > 含生物碎屑海滩沉积物土壤全硒(0.086 mg/kg)，指示成土母岩与相应土壤全硒含量变化具有很好的套合性，即土壤中全硒的分布均大体反映了成土原始母岩的特征。
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表 4 涠洲岛不同成土母岩及其对应区块土壤中硒含量(mg/kg) Table 4 Se contents in different parent rocks and corresponding weathered soils in Weizhou Island |
涠洲岛富硒土壤发育区主要分布于火山岩区，正由于涠洲岛土壤对火山岩中硒元素的继承性，使其整体上易形成具有较高硒含量的土壤，由此导致了岛内土壤硒空间分布区块差异的基本格局。Sun等[27]认为海洋排放的气态硒通过大气传输沉积是表层土壤中硒元素的主要来源，且越靠近海洋所受到的沉降硒越丰富，但我们研究发现涠洲岛表层土壤中硒元素的空间分异呈不均一性，若表层土壤硒元素的主要来源为大气沉降作用，不可能导致在狭小海岛的表层土壤中出现硒元素空间不均匀的现象，说明海岛土壤中硒元素主要受到成土母岩的制约。
2.3 火山岩海岛土壤硒富集机制富硒土壤的成因通常为地质高背景、次生富集作用、人为输入及多种作用的叠加[29]，涠洲岛富硒和足硒土壤基本为由火山岩发育来的土壤，说明剔除外部输入时，火山母岩是硒元素到土壤的主要来源。土壤中硒的赋存形态也受到岩石风化及一系列次生富集作用影响，为进一步探讨土壤富硒机制，根据成土母岩类型的不同，分别将由不同母岩发育的土壤进行形态硒含量统计(图 3)。结果表明，无论是由何种母岩发育的土壤，残渣态硒都是最主要赋存形态，且火山岩风化土壤中残渣态硒所占百分比(78.71%)高于含生物碎屑海滩沉积物风化土壤中残渣态硒所占百分比(66.16%)。若不考虑其他因素，随着风化作用的不断进行，硒进入环境中以后还是以残渣态形式稳定存在于矿物晶格中，难以进行迁移和转化。兰叶青等[30]研究江苏省土壤中硒形态时发现原土硒主要分布在残渣态上，本研究的结果和前人的研究吻合。将火山岩风化土壤中全硒、各形态硒含量与各土壤参数之间进行Pearson相关性分析，结果表明，残渣态硒与土壤全硒呈极显著正相关(r=0.946，P < 0.01)，说明土壤中残渣态硒的含量主要受全硒含量控制，体现了硒对母岩的高度承继性(表 5)。研究区表层土壤硒空间分布受母岩控制，火山岩中硒含量直接决定了土壤中硒元素的本底，并影响了土壤中硒元素的赋存形态。
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图 3 涠洲岛不同成土母岩风化土壤中各形态硒含量百分比 Fig. 3 Content percentages of various Se forms in weathered soils of different orogenic parent rocks in Weizhou Island |
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表 5 涠洲岛火山岩风化土壤全硒及各形态硒与主量元素、理化性质和风化参数的Pearson相关性 Table 5 Pearson's correlation coefficients of total selenium and various forms of selenium with principal elements, physicochemical properties and weathering parameters in Weizhou Island volcanic soil weathered with volcanic rocks |
研究发现，即便是由火山岩发育而来的土壤其硒含量也存在较大差异，说明涠洲岛火山岩在风化成土过程中由于土壤主量元素含量、理化性质和风化程度等的不同，导致土壤中硒元素发生不同程度的次生富集作用。将火山岩区土壤全硒与土壤各变量进行逐步多元线性回归分析，得出多元线性回归拟合方程，认为整体而言土壤中硒元素的富集与Fe2O3、OM和硅铁铝率(Saf)的关系最为密切(拟合优度R2 = 0.339)，该拟合方程F检验的相伴概率为0；回归系数t检验Fe2O3的相伴概率为0.010，OM的相伴概率为0，Saf为0.042，均小于0.05，说明该拟合方程显著：
| $ {\rm{Se = 0}}{\rm{.314 \times F}}{{\rm{e}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{ + 0}}{\rm{.351 \times OM - 0}}{\rm{.248 \times Saf + 0}}{\rm{.085}} $ |
土壤性质空间异质性是土壤物质经不同程度物理侵蚀或化学风化作用导致的[31]，涠洲岛处在亚热带地区，为广西积温最高的地方，有利于出露岩石发生强烈风化。脱硅富铁铝化过程是涠洲岛火山岩风化成土的重要环节。赵其国等[32]发现，在我国亚热带地区火山岩上发育的土壤其富铁铝化程度均较其他母质强，我们的研究印证了前人的观点。涠洲岛属亚热带季风气候，炎热、干湿交替的特点为海岛火山岩提供了有利的风化环境，海岛火山岩强烈的风化作用伴随着原生矿物风化和脱硅富铁铝化[12]。本研究发现涠洲岛火山岩区土壤硒含量与硅铁铝系数呈极显著负相关关系(r=-0.430，P < 0.01)，指示硒元素富集程度随着风化作用的持续进行而增大(表 5)，风化程度越强烈的海岛土壤中硒含量越高。
涠洲岛火山岩区土壤中Fe2O3和Al2O3的含量均高于含生物碎屑海滩沉积物区土壤，指示涠洲岛火山岩在风化后更易形成富铁、铝的土壤(表 1)。相关性分析表明，火山岩区土壤硒元素与Fe2O3之间的吸附力最强(r=0.464，P < 0.01)(表 5)，这是由于Fe2O3独特的结构和优异的性质，对自然环境中的硒具有很强的吸附固定能力，且基本上不受到离子强度的制约而影响它们在土壤中的含量以及迁移能力[33]；硒元素与Al2O3之间也呈极显著正相关关系(r=0.402，P < 0.01)(表 5)，Al2O3不仅可以通过静电引力和置换氢氧基的方式吸附硒元素，它还作为黏土矿物的主要成分对硒产生吸附作用。但Al2O3对硒的吸附不如Fe2O3稳定，商靖敏等[34]在研究洋河流域土壤硒时也得出同样的结论，这可能是由于Al2O3对硒的吸附较易被解析下来。结合涠洲岛地质背景，火山岩区土壤中酸溶态硒主要为铁锰氧化物结合态硒，涠洲岛火山岩区土壤中酸溶态硒与全硒含量(r=0.696，P < 0.01)和Fe2O3(r=0.336，P < 0.05)呈显著正相关(表 5)，说明酸溶态硒含量受土壤全硒含量的制约，同时土壤中铁氧化物可通过结合作用影响其变化。但与张艳玲等[35]结果不同的是，本研究未发现酸溶态硒与土壤pH和OM的相关性，造成这种差异的原因可能是酸溶态硒还受如土壤类型、层次等条件制约。在涠洲岛火山岩的风化过程当中，土壤硒的次生富集主要以铁、铝氧化物的吸附作用为主。
随着成土时间的增加，风化作用的加强，有机质在火山岩风化土壤中逐渐富集，有机质在腐质化过程中可促进硒的活化，使土壤硒与腐殖质结合为有机复合体的难溶化合物，进一步增加土壤对硒的吸附能力[36-37]。涠洲岛火山岩风化土壤具有比含生物碎屑海滩沉积物风化土壤更高的有机质(OM)含量(表 1)，研究区火山岩风化土壤全硒含量与OM含量呈极显著正相关(r=0.316，P < 0.01)(表 5)。涠洲岛火山岩区土壤OM与硒元素的相关性比铁氧化物差(表 5)，且土壤中OM含量较低(< 30 g/kg)，说明在缺乏有机质的土壤中，Fe2O3的吸附是研究区硒富集和迁移的重要控制因素，本研究的结论印证了前人的观点。有机结合态硒是土壤硒的重要存在形态，主要以可溶有机质胶体结合态存在[38]，形态分析结果表明有机结合态硒与全硒(r=0.749，P < 0.01)、Fe2O3(r=0.614，P < 0.01)、OM(r=0.474，P < 0.01)均呈极显著正相关关系(表 5)，有机结合态硒受全硒、Fe2O3和有机质含量等多重制约。
海岛土壤硒元素富集机制的实质是火山岩发生强烈风化作用，火山岩土壤中的铁、铝氧化物和有机质高度富集的表现。同时，我们发现火山岩区土壤全硒与TiO2、K2O和P2O5呈正相关，与pH和SiO2呈负相关关系(表 5)，说明以上参数对硒元素均有一定的影响，但不是海岛土壤富硒的决定性因素。
2.4 富硒土壤对海岛农业开发的意义火山岩风化形成肥沃的火山土壤，仅占地球表面的0.84%，具有很高的农业生产潜力，养育了世界约9% 的人口。火山岩风化土壤中容易富集硒元素形成富硒土壤，其含硒量较世界平均水平(0.4 mg/kg)高出1 ~ 2个数量级[39]。如福建省龙海市发现典型的火山岩型富硒土壤，火山凝灰岩区土壤平均硒含量为0.472 mg/kg[40]。在一些火山岩海岛上也发现了富硒土壤，如夏威夷岛火山土壤硒含量在1 ~ 20 mg/kg之间，形成当地特色的有机种植业[39]。本研究发现涠洲岛发育有足硒、富硒土壤共占全岛面积的70.87%，同时土壤重金属含量低，土地质量良好[41]，这无疑为涠洲岛发展富硒农业(如富硒糯米蕉)提供了良好的土地资源优势。
3 结论涠洲岛表层土壤表现出明显的富硒效应，足硒和富硒土壤占全岛总面积的70% 以上，残渣态为涠洲岛表层土壤中硒元素主要赋存形态，有机结合态、酸溶态、可交换态、水溶态的占比依次降低。涠洲岛表层土壤硒元素空间分布规律与成土母岩类型密切相关，土壤中硒元素对成土母岩硒含量的继承，导致岛内土壤硒空间分布区块差异的基本格局。富硒土壤发育区主要分布于火山岩区，火山岩中硒含量决定了土壤中硒的本底，并影响了土壤中硒元素的赋存形态。火山岩海岛风化土壤中硒元素的富集主要归因于火山岩高背景硒含量和土壤经强烈风化后形成的高铁、铝氧化物与高有机质对硒的吸附。同时，富硒土壤也为涠洲岛发展富硒农业(如富硒糯米蕉)提供了良好的土地资源优势。
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3. Guangxi Zhuang Autonomous Region Department of Natural Resources, Nanning 530028, China;
4. Guangxi Institute of Geological Survey, Nanning 530023, China