2022, Vol. 54
2. 农业农村部科技发展中心, 北京 100122;
3. 全国畜牧总站, 北京 100125
氨气(NH3)是大气环境中非常重要的碱性气体污染物，对于大气颗粒物(尤其PM2.5)的形成具有重要作用[1]。NH3排放过量不仅造成严重的雾霾天气[1-2]，而且对人体健康也会产生不利的影响[3-4]。另外，NH3是大气酸沉降的重要组成部分[5]，会导致土壤酸化和水体富营养化，威胁到生态环境的健康[6]。因此，从源头上控制大气NH3排放，对于控制雾霾污染和提升环境空气质量具有重要的意义。
设施菜地具有复种指数高、灌溉频繁、施肥量大等特点[7-8]。根据调查，约70% 以上的北京市设施蔬菜存在过量施肥的现象，其中日光温室每季蔬菜平均总氮投入高达858 kg/hm2[9]。山东寿光地区施氮总量高出大田作物的4 ~ 6倍，超过蔬菜需求量的3 ~ 5倍[10]。设施菜地存在过量施肥和不合理管理，不仅造成严重的资源浪费，而且还带来严重的生态环境问题，制约设施蔬菜产业的可持续发展[11]。不合理施用氮肥会导致大量的NH3挥发损失[12]。设施蔬菜地内频繁灌水，施肥量大，土壤颗粒表面吸附的铵离子(NH4+)容易进入溶液，而导致NH3挥发损失加剧[13]。Ren等[14]对山东寿光设施蔬菜地的监测发现，高达80% 以上的氮肥并未被作物吸收，而以气态或氮素淋溶途径损失。研究表明，蔬菜地NH3挥发率占总施氮量的11% ~ 18%[15-17]。因此，控制设施菜地NH3排放对于降低农业源NH3排放具有一定的现实意义[18]。
土壤NH3挥发是氮素在物理、化学、生物因素综合作用下，以NH4+-N形式在土壤–土壤溶液–大气界面相互转化的复杂动力学过程[19-20]。生物质炭(Biochar)是植物残体在完全或部分缺氧的情况下高温热解产生的一类高度芳香化难熔性物质[21]，具有较高的比表面积与孔隙度，对土壤溶液中NH4+-N和NH3产生较强的吸附作用[22]。施用生物质炭可以增强土壤对NH4+-N和NH3的吸附能力，有效控制土壤NH4+-N含量，从而显著降低NH3挥发[23]。刘讳晶等[24]发现施用生物质炭显著提高土壤对溶液中NH4+-N的吸附量，然后缓慢释放。其次，生物质炭具有酸性官能团，通过离子交换作用达到吸附固定NH3的效果。然而，部分观测表明施用生物质炭促进土壤NH3挥发[20, 25]。生物质炭一般呈碱性[20]，可以改变土壤–溶液体系的pH而调控土壤NH3挥发[25]。Laird等[26]发现生物质炭施入土壤后，增加了土壤持水率、土壤比表面积和阳离子交换量(CEC)，其中土壤pH增加近1个单位。当pH上升后，土壤溶液NH3比例明显增加，NH3挥发速率随之加大[25-26]。因此，生物质炭输入对土壤NH3挥发过程及相关氮素转化过程存在直接和间接的影响，但已有观测结果存在较大的争议。
生物质炭还田是设施菜地土壤改良的一种重要途径。目前关于生物质炭还田对土壤NH3挥发的作用效果和调控机制缺少全面而清晰的认识。设施菜地NH3减排技术和因地适宜的生物质炭还田技术模式亦缺乏探索和实践。鉴于此，本研究以北京市典型设施菜地为研究对象，采用通气法对设施菠菜和黄瓜在施用生物质炭与不同施肥方式下土壤NH3排放进行观测，结合设施蔬菜产量和影响NH3挥发的主要土壤指标，探索设施菜地NH3减排的有效途径。
1 材料与方法 1.1 试验地概况试验地位于北京市昌平区百善镇吕各庄村设施蔬菜地(116.37°E，40.14° N)，年平均日照时数约为2 680 h，年均降水量为550.3 mm，年均气温为11.8 ℃，土壤类型为潮土。试验设施菜地的大棚已有4 a种植史，为北方典型的扇形半拱状塑料薄膜大棚，土壤理化性质见表 1。设施大棚长度为150 m，宽8 m。棚顶部覆盖透明的温室棚膜，棚膜上覆盖一层可拆卸、可自动升降具有保温作用的黑色厚棉层。白天将黑色厚棉层打开，以促进蔬菜进行光合作用和热量吸收。大棚顶部和底部分别设有通风口，根据天气状况而适度打开通风口以促进空气流动和降低棚内温度。大棚内悬挂黄色粘虫板以防治害虫。
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表 1 试验设施菜地土壤基本理化性状 Table 1 soil basic physiochemical properties in vegetable plots |
试验作物为前茬菠菜和后茬黄瓜，两茬轮作。菠菜于2018年11月16日进行播种，2019年2月23日全部铲除清地。黄瓜于2019年3月17日进行培植，同年6月16日拉秧。试验采用两因素试验设计，其中施肥处理分为：单纯施化肥和“化肥+生物质炭”，施肥方式分为：表施和深施(翻耕措施)。通过两因素组合得到4个试验处理，分别为：①化肥表施(TCF)；②生物质炭+化肥表施(TBCF)；③化肥深施(PCF)；④生物质炭+化肥深施(PBCF)。试验中菠菜季4个处理的化肥施氮总量均为300 kg/hm2，黄瓜季化肥施氮总量均为600 kg/hm2。肥料表施方式为施肥后利用钉耙与3 ~ 5 cm表层土壤混匀。深施处理为施肥后采用人工翻耕方式，翻耕厚度为15 cm。生物质炭为稻壳生物质炭，基本理化性质如下：pH 9.24、有机碳415 g/kg、有效磷1.41 g/kg、速效钾1.22 g/kg、全氮7.37 g/kg、全钾13.42 g/kg、全磷3.58 g/kg，生物质炭的施用量为10 t/hm2。采用随机区组试验设计，每个处理设置3个重复，每个小区面积为6.2 m × 1.3 m= 8.06 m2，小区间由田垄隔开，田垄宽0.2 m。
本试验菠菜氮肥的基施比例为50%；黄瓜氮肥的基施比例为60%。基肥为常见复合肥，养分N︰P2O5︰K2O比例为17︰17︰17。每个小区施基肥后，进行菠菜和黄瓜种植。菠菜追肥为尿素，在生长过程中追施2次；黄瓜追肥为尿素和腐植酸水溶肥，在结果期大约间隔1 ~ 2周灌水追肥一次，灌水频率依据生长过程中水分亏缺而定。
1.3 NH3排放样品采集与测定NH3排放采用稀磷酸甘油溶液–海绵吸收法(通气法)收集[27]。NH3排放吸收装置由聚氯乙烯硬质圆柱状PVC管制成，具有“底大顶小”的特点，其中顶部内径11 cm，高5 cm，底部设置有卡槽，可以放置双层圆形海绵；下部内径20 cm，高15 cm。顶部圆柱放置的圆形海绵为11.5 cm，厚度为2 cm。每块海绵可以吸收15 ml稀磷酸-甘油溶液。NH3排放吸收装置中上层海绵用来隔绝空气中NH3干扰，底层海绵用来吸收土壤NH3排放。两块海绵相隔约为5 cm，确保菜地土壤与外界空气之间连通。采样时将装置顶端海绵取出，用去离子水浸泡洗净备用。下层海绵作为NH3排放收集样品，需封装在已编号的自封袋中，于当天带回实验室分析。每个小区放置3个吸收装置。吸收装置在施肥后扣入土壤表层约1 cm处。海绵样品每隔24 h取样一次。蔬菜生长期内的取样频率为间隔3 ~ 4 d。
海绵样品带回实验室后，置于250 ml广口塑料瓶中，加入1 mol/l KCl溶液浸提200 ml，在回旋振荡式摇床里振荡30 min后手动挤压出浸提液。利用苯酚-次氯酸盐比色法(625 nm波长)测定浸提液中NH4+-N浓度。根据NH4+-N标准溶液浓度与吸光值的回归曲线(R2 > 0.999)，计算海绵样品浸提液NH4+-N浓度。根据海绵浸提液中NH4+-N浓度，计算每次采样NH3排放通量(F)：
| $ F=C×V/(S·T)$ | (1) |
式中：F为NH3排放通量(mg/(m2·d)，以N计)；C为浸提液NH4+-N浓度(N，mg/ml)；V为待测液体积(200 ml)；S为NH3捕获装置下半部分的横截面积(m2)；T为两次取样间隔的时间(d)。根据NH3排放通量与时间的累计关系，计算每茬蔬菜NH3排放量(kg/hm2，以N计)。菠菜收获期测定产量，而黄瓜自挂果开始不间断测定产量。根据不同处理NH3排放总量和产量，计算单位产量的NH3排放量：
| $ A=M×1000/Y $ | (2) |
式中：A为单位产量的NH3排放量(mg/kg)，M是NH3排放量(kg/hm2)，Y是蔬菜产量(kg/hm2)。
每茬蔬菜试验结束后，采集不同处理10 cm土壤，分别测定pH和速效态氮含量。利用Microsoft Excel 2018对观测数据进行整理。采用SPSS Statistics 22软件进行不同处理间NH3排放通量、NH3排放量、产量和单位产量的NH3排放量的差异显著性检验，显著性水平设罝为0.05；采用LSD法进行均值比较。
2 结果与分析 2.1 施肥方式与施用生物质炭对菠菜季土壤NH3排放通量的影响菠菜季土壤NH3排放主要发生在生长初期，一周后迅速降低(图 1A)。施肥后当天NH3排放通量最大，其中化肥表施和施用生物质炭处理的NH3排放通量分别高达134.57 mg/(m2·d) 和121.95 mg/(m2·d)，而翻耕措施下对应处理的NH3排放相对较低。菠菜季随着灌溉次数增加，肥料表施均出现脉冲式NH3排放的特点。施肥方式对菠菜地NH3排放影响显著，其中化肥表施平均NH3排放通量为24.19 mg/(m2·d)，显著大于化肥翻耕处理(14.91 mg/(m2·d))(P < 0.05)；生物质炭表施处理的平均NH3排放通量为30.45 mg/(m2·d)，显著大于对应翻耕处理(13.33 mg/(m2·d))(P < 0.05)(图 1B)。在相同化肥用量条件下，表施生物质炭增加菠菜季土壤NH3排放26%，而翻耕措施下施用生物质炭降低NH3排放11%，但与各自不施生物质炭的对照处理均不存在差异显著。这说明施肥方式是影响菠菜季土壤NH3排放的主要因素。
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(A. NH3排放通量的动态变化；B. 平均NH3排放通量；柱状图上方不同小写字母表示处理间差异显著(P < 0.05)，下同) 图 1 不同施肥处理对设施菠菜季土壤NH3排放通量的影响 Fig. 1 Effects of different fertilization on soil NH3 emission fluxes from spinach fields |
黄瓜季土壤NH3排放峰值主要发生在定植后1周内。生长前期排放量较大，后期急剧降低。追肥后出现小的NH3排放峰值，但均远低于生长初期的排放(图 2A)。在相同施化肥条件下，不施生物质炭处理的平均排放通量为18.21 mg/(m2·d)，显著小于表施生物质炭处理的平均NH3排放通量(29.22 mg/(m2·d))。在翻耕措施下，施用生物质炭处理的平均NH3排放通量为18.23 mg/(m2·d)，与不施生物质炭处理的平均NH3排放通量(16.49 mg/(m2·d))差异不显著(图 2B)。由此可见，采用翻耕措施可消除施用生物质炭对NH3排放的正效应。
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(A. NH3排放通量动态变化；B.平均NH3排放通量) 图 2 不同施肥处理对设施黄瓜季土壤NH3排放通量的影响 Fig. 2 Effects of different fertilization on soil NH3 emission fluxes from cucumber fields |
不同处理间菠菜和黄瓜产量的差异均不显著，但NH3排放总量和单位产量的NH3排放量存在显著差异(P < 0.05，表 2)。在施化肥氮总量300 kg/hm2条件下，不施生物质炭和表施生物质炭处理的菠菜季土壤NH3排放量分别为24.18 kg/hm2和30.45 kg/hm2，占各自总氮投入量的8.00% 和10.15%。在施化肥氮总量600 kg/hm2条件下，不施生物质炭和表施生物质炭处理的黄瓜季土壤NH3排放量分别为18.21 kg/hm2和29.22 kg/hm2，占各自总氮投入量的3.03% 和4.80%。
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表 2 不同试验处理对蔬菜产量与NH3排放量的影响 Table 2 Effects of different fertilization on NH3 emissions and vegetable yields |
设施菠菜地不施生物质炭和表施生物质炭处理的NH3排放量占总氮投入量的比例均显著大于翻耕措施下对应处理的结果(P < 0.05)。当不施用生物质炭时，采用翻耕措施后菠菜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量分别降低38.34% 和53.41%，黄瓜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量分别降低9.45% 和2.81%；在施用生物质炭条件下，采用翻耕措施后菠菜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量分别降低56.22% 和72.67%，黄瓜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量分别降低37.61% 和27.67%(P < 0.05，表 2)。相比不施生物质炭处理，施用生物质炭均显著增加菠菜和黄瓜单位产量的NH3排放量，增加幅度分别为52.58% 和78.17% (P < 0.05)。因此，施用生物质炭将增加设施菜地单位产量NH3排放的风险，而采用翻耕措施可以有效降低施化肥和施用生物质炭对NH3排放的促进作用。
2.4 施肥方式与施用生物质炭对设施菜地土壤pH与有效氮的影响不同施肥处理对土壤pH具有显著的影响(P < 0.05，表 3)。在相同耕作条件下，添加生物质炭相比单纯施化肥处理提高菠菜和黄瓜地土壤pH。在相同施肥条件下，翻耕措施比表施措施提高土壤pH(表 3)。生物质炭表施处理显著降低菠菜与黄瓜地土壤NH4+-N含量，显著增加菠菜地NO3–-N含量(P < 0.05)。翻耕措施显著降低菠菜土壤NH4+-N含量，增加NO3–-N含量(P < 0.05)。
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表 3 不同施肥处理对设施菜地土壤pH与有效氮的影响 Table 3 Effects of different fertilization on soil pH and available nitrogen contents in protected vegetable plots |
施用生物质炭对氨挥发的影响随着施用量、种植作物、种植季节和土壤类型存在差异[13, 15]。本试验观测表明，两种设施蔬菜土壤NH3排放对相同处理措施的响应存在差异，主要表现为翻耕措施对菠菜季土壤NH3的减排幅度远大于对应黄瓜季土壤NH3的减排幅度。例如，在不施用生物质炭时，翻耕措施对菠菜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量的减排幅度为38.34% 和53.41%，而黄瓜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量的减排幅度仅为9.45% 和2.81%；在施用生物质炭时，翻耕措施对菠菜季土壤NH3排放总量和单位产量NH3排放量的减排幅度为56.22% 和72.67%，分别为黄瓜季土壤NH3排放对应指标的1.5倍和2.6倍(表 2)。就NH3减排效果而言，翻耕措施对黄瓜季土壤NH3的减排幅度明显低于菠菜季。
我们认为该差异可以从两方面来解释：①菠菜季和黄瓜季的灌溉状况导致土壤NH4+-N有效吸附和迁移存在差异。本试验中菠菜种植于冬季而黄瓜定植于3月中旬以后。为避免灌溉降低土壤温度而不利于冬茬作物生长，菠菜季灌溉量较小且频率低。黄瓜季大棚内气温较高，尤其挂果期灌溉量大且灌溉频繁，导致土壤条件比较湿润，易发生土壤表层NH4+-N随水分逐渐向底层移动，加剧了氮素的淋溶损失[26]，直接影响翻耕措施对黄瓜季土壤NH3排放的减排效果。②本试验中黄瓜施氮量设置为600 kg/hm2，低于北京市设施黄瓜的平均施氮量880 kg/hm2[9]，而菠菜施氮总量为300 kg/hm2。相比设施菠菜，设施黄瓜生长期较长且维持高产。例如，本试验中不同处理的黄瓜产量约为对应处理菠菜产量的4 ~ 6倍。菠菜生长期短，追肥次数少，生产力低，化肥表施后表层土壤NH4+-N维持较高含量而有利于NH3排放(表 3)。相反，黄瓜生长期内随灌溉追肥，氮素以少量多次的形式追施，易于被作物吸收，具有相对较高肥料利用效率。采用翻耕措施有利于黄瓜生长前期肥料氮素被土壤吸附固定而降低NH3排放，但中后期所有处理追肥形式和数量均相同。因此，采用翻耕措施后菠菜季的NH3减排效果比黄瓜季更明显。
3.2 控制设施菜地土壤NH3排放的主导因素设施菜地NH3排放速率与表层土壤NH4+-N含量和pH均呈显著的正相关关系[13, 28]。施用生物质炭对土壤NH3排放产生3方面的效应：①生物质炭利用自身的比表面积、空隙结构和阳离子交换等性质，增加土壤对肥料NH4+-N的有效吸附从而降低土壤NH3挥发[29]；②施用生物质炭后土壤容重降低，土壤通气性增加，有利于提高硝化微生物的生理活性从而加速硝化过程[20]；③施用生物质炭会提高土壤pH，从而促进土壤NH3挥发[28]。本试验中施用生物质炭均能显著降低设施菠菜与黄瓜地化肥表施处理中表层土壤NH4+-N含量，同时在一定程度上提高了土壤pH(表 3)。如果效应①为施用生物质炭影响NH3排放的主导因素，添加生物质炭将减少NH3排放。然而，本试验发现施用生物质炭显著增加黄瓜地土壤NH3排放，并在一定程度上增加菠菜地土壤NH3排放。相比目前大多数田间试验[23]，本试验生物质炭施用量(10 t/hm2)相对偏低，从而导致对NH4+-N吸附过程作用不明显。因此，在该生物质炭投入水平下利用生物质炭的吸附作用而有效减少NH3排放是不可行的。设施菜地长期过量施肥导致土壤酸化。相比单纯施化肥处理，施用生物质炭后显著提高菠菜地土壤pH和NO3–-N含量(表 3)。由于本试验中稻壳生物质炭自身的pH为9.24，施用后增加土壤pH。土壤pH上升有利于氮素的硝化作用，降低表层土壤NH4+-N含量[20]。与以往研究推测一致[28-29]，土壤pH升高是该地区施用生物质炭增加NH3排放的主要原因。
本试验观测表明翻耕措施对菠菜地和黄瓜地土壤具有良好的NH3减排效果。以化肥表施为对照，翻耕措施显著降低菠菜土壤NH4+-N含量，增加土壤NO3–-N含量，pH变化不显著(表 3)。翻耕措施对NH3排放的影响表现为：一方面，翻耕措施通过搅动土壤，促进氮肥与土壤充分混匀，有利于NH4+-N进入底土；另一方面，翻耕措施增加了土壤的通气性，有利于硝化细菌活动而加速硝化过程，加快土壤NH4+-N向NO3–-N的转化[20, 22]，降低表层土壤NH4+-N含量，导致NH3排放大幅度降低。因此，本研究倾向于翻耕措施通过减少设施菜地表层土壤NH4+-N浓度而降低NH3排放的解释机理。
4 结论1) 设施菠菜季和黄瓜季土壤NH3排放主要发生在施肥后一周内。设施菜地通过减少基肥投入可有效控制NH3排放。
2) 施肥后翻耕是有效减少设施菠菜和黄瓜土壤NH3排放的重要措施。在相同施化肥条件下，施肥后翻耕措施分别降低菠菜季和黄瓜季土壤NH3排放总量的38.34% 和9.45%。在施用生物质炭条件下，翻耕措施分别降低菠菜季和黄瓜季土壤NH3排放总量的56.22% 和37.61%。
3) 表施生物质炭显著增加菠菜季和黄瓜季单位产量的NH3排放量，其增加幅度高达52.58% 和78.17%(P < 0.05)。施用生物质炭通过提高土壤pH而增加设施菜地土壤NH3排放。利用翻耕措施可消除施用生物质炭对NH3排放的促进效应。
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2. Development Center of Science and Technology, Ministry of Agriculture and Rural Affairs of the People's Republic of China, Beijing 100122, China;
3. National Animal Husbandry Service, Beijing 100125, China