2022, Vol. 54
2. 重庆师范大学地理与旅游学院, 重庆 401331
硒是人体必需微量元素，适量硒摄入可抗衰老、抗氧化、抗癌及增强免疫力等[1-2]。若硒摄入不足或过量，可引起克山病、大骨节病或硒中毒等病症[1, 3]。人体主要通过农产品和饮用水直接摄入硒，而土壤中硒含量及其生物有效性，可直接影响农产品或饮用水中硒含量。因此，开发富硒农产品，需认识土壤中硒及其生物有效性的空间分布特征和影响因素。
地质高背景区通常成土母岩硒含量高，而导致其发育的土壤硒含量亦较高[4-5]，如陕西紫阳和湖北恩施出露强富集硒的黑色岩系[3, 6]，致使两地区土壤硒含量较高，并引起当地居民硒中毒。Hao等[7]和Luo等[8]研究了陕西紫阳和岚皋地区土壤硒的含量分布特征，指出土壤硒含量受控于成土母岩，即震旦纪至早寒武世地层上发育的土壤硒含量最高。Zhou等[9]研究表明，高硒地质背景区陕西紫阳硒中毒病村表层土壤生物有效态硒均值为0.27 mg/kg，占土壤总硒的6.23%，表明高硒地质背景区土壤硒生物有效性较高。据文献[10-14]，南秦岭–大巴山区广泛出露震旦纪至早古生代地层，说明此地区土壤具备富硒的地质条件[7-8]。但此地区近东西向分布广泛，也是中国南北方气候的分界带，因此，区域之间自然地理环境差异显著。那么同处于南秦岭–大巴山区，广泛出露震旦系和下寒武统的其他地区，土壤中硒含量及其生物有效性的空间分布和影响因素如何？这需要进一步研究。
为此，本研究选取大巴山南麓的重庆市城口县为研究区，通过表层土壤硒元素的地球化学研究，确定土壤硒及其生物有效性含量的分布特征，分析土壤硒及其生物有效性与对应地层的关系，以揭示地质高背景区表土中硒及其生物有效性的空间分异机制，为科学管理和有效利用富硒土壤资源提供理论依据。
1 材料与方法 1.1 研究区概况城口县位于重庆市东北部(图 1A)，地处大巴山南麓，属亚热带山地气候，年均降水量1 261 mm，年均气温13.8℃。境内地形地貌复杂，整体地势东南偏高，西北偏低。地质构造单元上，研究区位于南秦岭–大巴山逆冲带和川中前陆盆地结合部，城巴深断裂(F1)为两个构造单元的分区断裂(图 1B)。褶皱和断层呈北西至南东向展布(图 1B)。青白口系(Qb2l)岩性为变余含凝灰质板岩、砂岩和火山角砾岩，分布于城巴断裂带以北；南华系(Nh2)岩性为板岩、炭质板岩和含凝灰质砂砾岩，分布于城巴断裂以北；岩性以凝灰质砂岩夹页岩为主的埃迪卡拉系(Z)分布在研究区北部；寒武系(Є)主要分布在研究区南部和北部，岩性以鲕状灰岩和白云岩夹黑色岩系为主；奥陶系(O)岩性为灰黑色炭硅质页岩和炭质页岩；志留系(S)岩性为粉砂质泥岩、页岩和粉砂岩，夹灰岩；二叠系(P)岩性为厚层状灰岩和炭质页岩；三叠系(T)岩性为白云岩、灰岩、砾岩和页岩。
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((TJx：香溪组；T1j：下三叠统嘉陵江组；T1d：下三叠统大冶组；P：二叠系；S：志留系；S2：中志留统；O：奥陶系；Є 3：上寒武统；Є 2：中寒武统；Є 1：下寒武统；Z：埃迪卡拉系；Nh2：南华系上统；Qb2l：青白口系上统龙潭河组；β：辉长岩、辉绿岩岩脉；δ：闪长岩岩脉；F1：城巴深断裂；F2：乌坪断裂；下同) 图 1 研究区地理位置图(A)和地质背景(B) Fig. 1 Location(A)and geologic background(B)of study area |
野外采样时，为将土壤与地层对应，利用1∶20万地质图，在地层出露附近约10 m范围内采集1件混合土壤样品，采样深度为0 ~ 20 cm。研究区共采集115件表层土壤，每件土壤样品约1.0 kg，并用GPS仪对样点定位(图 1B)，同时详细记录采样点相关地理环境状况。所采集土壤样品装入聚乙烯塑料袋，带回实验室室内风干，捡出石子、植物根茎等杂物，研磨过2.0 mm孔径筛，用于pH测定；另取少许过2.0 mm孔径筛土壤，研磨过0.15 mm孔径筛，用于测定土壤其他化学参数。土壤有机质(SOM)含量采用重铬酸钾滴定法测定[15]。土壤被三酸消解后，其主量元素(CaO、MgO、Na2O、K2O、Al2O3和Fe2O3)含量用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定；土壤全硒(Setotal)含量用氢化物发生原子荧光光度计(HF-AFS)测定；土壤硒的生物有效态用磷酸盐提取效态硒(Sebioa)表示，采用0.1 mol/L KH2PO4- K2HPO4浸提[9, 16]，并用HF-AFS测定。
样品测定过程中通过标准物质(GBW07401、GBW07403或GBW07406)控制实验质量，同时做空白样以消除试剂影响。样品检测相对标准偏差绝对值小于10%。
1.3 数据处理土壤风化淋溶系数(BA)用于表征土壤的风化程度[16]。BA值越小，指示可溶盐基离子淋溶越强烈，相反，BA值越大，表明可溶盐基离子淋溶越弱。其计算公式为：
| $ {\text{BA}} = \frac{{{\text{CaO}} + {\text{MgO}} + {\text{N}}{{\text{a}}_2}{\text{O}} + {{\text{K}}_{\text{2}}}{\text{O}}}}{{{\text{A}}{{\text{I}}_2}{{\text{O}}_3}}} $ |
统计分析结果表明，本研究中各参数均不符合正态分布。本研究采用Spearman法分析参数间相关性；采用Mann-Whitney U和Kruskal-Wallis法检验参数间差异性。采用SPSS 20.0、Excel 2016、CorelDRAW X7和OriginLab 2016进行统计分析和绘图。文中所有的相关性和显著性差异都在P < 0.05水平。
2 结果与分析 2.1 表土中化学参数统计特征研究区表土pH在4.70 ~ 8.16，均值7.15，中值7.26(表 1)。依据全国第二次土壤调查标准，研究区表土为中性土壤(6.5 ~ 7.5)。研究区表土SOM含量在1.97 ~ 162 g/kg，均值和中值分别为27.7 g/kg和24.9 g/kg。
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表 1 研究区表土化学参数的统计特征 Table 1 Statistics characteristics for chemical parameters of topsoils |
研究区表土Setotal含量0.013 ~ 14.5 mg/kg，均值和中值分别为1.20 mg/kg和0.510 mg/kg(表 1)。Tan等[17]依据Setotal含量将土壤硒等级分为缺乏(Setotal < 0.125 mg/kg)、边缘(0.125 mg/kg≤Setotal < 0.175 mg/kg)、中等(0.175≤Setotal < 0.40 mg/kg)、高硒(0.40≤Setotal < 3.0 mg/kg)和过剩(Setotal≥3.0 mg/kg)。研究区不同硒等级土样占比分别为：9.6%、4.3%、28.7%、50.4% 和7.0%，表明研究区表土整体处于富硒状态。
研究区表土Sebioa含量0.010 ~ 1.079 mg/kg，均值和中值分别为0.070 mg/kg和0.046 mg/kg(表 1)。土壤中Sebioa/Setotal为0.50% ~ 41.9%，均值和中值分别为10.6% 和8.75%。研究区表土的Setotal、Sebioa以及Sebioa/Setotal变异系数(CV)分别为176%、156% 和69.0%(表 1)，表明这3个参数空间分布极不均匀。
2.2 表土中硒及其生物有效性空间分布图 2显示，城巴断裂(F1)以北表土Setotal多高于0.40 mg/kg，其次为乌坪断裂(F2)和城巴断裂之间地区表土Setotal含量亦较高。乌坪断裂以南地区表土Setotal含量相对较低。研究区表土Sebioa并未呈现出明显的与Setotal相似的空间分布特征，而多呈现局部的点状分布。但整体上乌坪断裂以北地区Sebioa含量相对较高。
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图 2 研究区表土Setotal(A)和Sebioa(B)含量分布 Fig. 2 Spatial distributions of Setotal (A) and Sebioa (B) in topsoil |
结合研究区地质平面图(图 1B)可知，乌坪断裂以北地区多出露早古生代之前地层，而乌坪断裂以南地区多出露中生代地层，表明成土母岩决定研究区表土Setotal含量分布，而表土中硒的生物有效性，不仅受控于成土母岩，还受到其他成土因素控制。
2.3 不同成土母岩的表土硒及其生物有效性差异自然条件下，成土母岩是表土矿物质的主要来源[17-19]。因此，成土母岩的差异可能会直接导致土壤硒及其生物有效性差异。经Kruskal-Wallis检验(P=0.000 < 0.01)，研究区不同地层之上发育的表土Setotal含量中值由大到小排序为Nh2(1.557 mg/kg)、Z(1.123 mg/kg)、Є1(0.961 mg/kg)、T1d-j(0.573 mg/kg)、O(0.375 mg/kg)、T1j(0.372 mg/kg)、Qb2l(0.291 mg/kg)、Є3(0.283 mg/kg)、S(0.273 mg/kg)和T1d(0.074 mg/kg) (图 3A)。总体上呈现地层越老其上发育的土壤Setotal含量越高。
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图 3 不同地层发育表土Setotal(A)、Sebioa(B)含量和Sebioa/Setotal(C)的差异 Fig. 3 Concentrations of Setotal (A), Sebioa (B) and Sebioa/Setotal (C) in topsoils from different strata |
研究区不同地质时代地层之上发育的表土Sebioa含量亦呈现出显著差异(Kruskal-Wallis检验，P=0.003 < 0.05，图 3B)。T1d-j(0.075 mg/kg)、Nh2(0.075 mg/kg)和Z(0.063 mg/kg)地层上发育的表土Sebioa含量中值较高，其次为Є1(0.055 mg/kg)、T1j(0.050 mg/kg)和Є3(0.043 mg/kg)，而其余地层上发育的表土Sebioa含量中值小于0.040 mg/kg。经Kruskal-Wallis检验(P=0.000 < 0.05)，不同地质时代地层上发育的表土Sebioa/Setotal具有显著性差异(图 3C)，表现为T1d(20.6%)、S(13.3%)和T1j(13.3%)地层上发育的表土较高，而Nh2(2.74%)、Є1(5.61%)和Z(6.52%)地层上发育的表土较低。这与表土Setotal含量呈现出相反顺序，即表土Setotal含量越高其Sebioa所占比例越低(r=–0.774，P < 0.01，表 2)，即地层时代越老，其上发育的土壤的生物有效性硒占比越低。
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表 2 表土中化学参数相关系数矩阵 Table 2 Correlation among Se parameters and other properties of topsoil |
总体上，地层越老其上发育的表土Setotal含量越高(图 3A)。前人研究表明，发育在黑色岩系(炭质板岩、黑色硅质岩、石煤等)之上的土壤硒含量最高[8, 11, 20]。张建东等[11]研究了陕西紫阳表土硒含量分布，指出高硒土壤(Setotal > 0.4 mg/kg)的空间分布与晚前寒武纪、寒武纪、奥陶纪和志留纪地层含碳较高的黑色岩系分布一致。在地质构造单元上，研究区城巴断裂带北部地区与陕西紫阳同属南秦岭地槽区[12, 14]，因此两者地质发展史相似，其出露地层的岩性特征相同，这也导致研究区较老地层上发育的土壤硒含量相对较高(图 2A、3A)。研究区表土Setotal含量较低区域主要分布于晚古生代以来的地层之上。据文献[12-13]，研究区被城巴断裂带分为两个大的地质构造单元，即城巴断裂以北的南秦岭地槽区和城巴断裂以南的川中前陆盆地区。川中前陆盆地区中生代岩性主要为碳酸盐岩、砂岩和泥岩，而这些岩石硒含量相对较低[11, 21]，也直接导致其上发育的土壤硒含量相对较低。总之，研究区表土Setotal含量分布与地层空间分布具有相似性。
多数研究表明[19, 22-25]，与植物硒含量相关性最显著的不是土壤Setotal含量，而是土壤Sebioa含量。不同地层上发育的表土Sebioa含量差异显著(图 2B、3B)。但不同于表土Setotal含量与地层分布的密切关系，整体上，Sebioa含量并不随地层年龄呈线性变化，而呈现波浪形变化(图 3B)。表明成土母岩不是表土Sebioa含量的主控因素。前人研究表明[18, 26]，表土Sebioa含量与土壤基本理化性质密切相关。
3.2 土壤pH、有机质和风化淋溶系数对表土硒及其生物有效性影响随着成土过程加深[16, 21, 27-28]，成土母岩对土壤硒含量的影响会逐渐减弱，而土壤基本理化性质等对土壤硒迁移、富集和转化的影响会逐渐加强。pH是重要的土壤基本理化性质之一，其对土壤硒含量富集、迁移转化的影响已被多数学者证实[20, 22, 25, 29-31]。pH通过控制土壤硒的赋存形态和吸附，而间接影响土壤中硒富集和迁移。酸性条件下，土壤中硒以亚硒酸盐为主；土壤pH向碱性环境转变，则土壤硒赋存形态逐渐以硒酸盐为主。亚硒酸盐易于吸附而富集，硒酸盐易于淋溶而流失。因此，一般酸性条件下，土壤硒含量较高，碱性条件下，土壤硒含量较低，但在碱性条件下硒易于流失和被植物吸收。研究区表土pH与Setotal含量呈显著负相关(r= −0.252，P < 0.01)，也进一步说明酸性条件易于富集硒元素。但研究区表土pH与Sebioa含量呈不显著负相关(r= −0.070，P > 0.05)，而与Sebioa/Setotal呈显著正相关(r=0.302，P < 0.01)，在一定程度上也解释了碱性条件土壤中硒易于淋失。另外，Sebioa/Setotal也是反映土壤硒生物有效性的重要参数，Sebioa/Setotal与Setotal含量成反比(r=−0.774, P < 0.01)，与Xu等[16]研究结果一致，表明随着土壤Setotal含量增高，Sebioa提取量相对下降。可能是因为酸性土壤Setotal含量较高，但硒的活动性降低，导致可提取的Sebioa含量相对下降。
土壤有机质对土壤硒富集和迁移转化具有双重影响。类似于硫元素，硒也是亲生物元素，易于被有机质吸附，从而导致迁移能力减弱[24, 26]。但另一方面，有机酸结合态硒在有机碳分解过程中向水溶态硒和可交换态硒转化，可有效提高土壤Sebioa含量水平[24-26]。表 2显示，研究区有机质含量与Setotal(r=0.306, P < 0.05)、Sebioa(r=0.490, P < 0.05)含量呈显著正相关，但与Sebioa/Setotal无显著相关性(r=−0.084, P > 0.05)，这些表明研究区有机质对土壤硒及其生物有效性有显著影响。
铁/铝氧化物是土壤中带正电荷的胶体物质，易吸附硒化合物形成稳定的络合物而沉积[21, 23, 25]。因此，铁/铝氧化物是土壤中硒酸盐的重要吸附剂，从而降低土壤硒的生物有效性[25]。表 2显示，Sebioa含量与Al2O3(r= –0.253，P < 0.05)和Fe2O3(r= –0.226，P < 0.05)含量呈显著负相关，进一步得到了验证。
土壤风化淋溶系数可在一定程度上反映区域土壤发育强弱[16, 18]。研究区土壤风化淋溶系数在0.52 ~ 41.6，均值和中值分别为1.57和0.83，表明研究区土壤风化淋溶强度较弱。此外，研究区土壤风化淋溶系数与Sebioa含量呈显著正相关关系(r=0.234，P < 0.05)，表明随着风化淋溶减弱，而土壤硒的生物有效性增大。这与前人研究结果相反[16]。研究区土壤风化淋溶系与表土pH呈显著正相关关系(r=0.269，P < 0.01)，表明土壤风化淋溶系通过调控表土pH而间接影响表土硒含量及其生物有效性。
3.3 研究区土壤硒资源开发前景若仅从土壤Setotal含量看(表 1)，研究区属于富硒土壤，个别区域为高硒和过量硒土壤。但前人研究[24-25, 27]表明，相对于土壤Setotal含量，土壤Sebioa含量更能反映一个地区的土壤硒资源量。研究区表土Sebioa中值0.046 mg/kg，其占总硒比例为8.75%，高于浙江永嘉富硒区(Sebioa=0.033 mg/kg)[16]和关中盆地土壤硒的生物有效性[25](Sebioa=0.02 mg/kg)，但远小于陕西省紫阳县硒中毒区闹热村土壤硒的生物有效性[9] (Sebioa=0.27 mg/kg)。这表明研究区土壤Setotal和Sebioa含量都较丰富。
从地质构造背景看，由于研究区地处南秦岭地槽与川中前陆盆地交接区，地质史上构造活动强烈，形成一系列北西至南东向的断裂和狭长形态的褶皱(图 1B)，这导致研究区地形起伏强烈，山地坡度较陡[10]。另外，研究区属于亚热带气候，年均降水量1 261 mm，年均气温13.8℃，年均径流系数850 mm[32]。陡峭的地形，强烈的地表水侵蚀，易造成水土流失，致使土层较薄，其土壤发育程度也较弱(BAmedian=0.83)，因此，土壤中元素成分更易受到成土母岩控制。这也进一步解释了表土Setotal含量随着地层年龄的增加而增大。此外，研究区表土呈现中性或弱碱性环境，伴随强烈侵蚀，从而导致土壤硒元素更容易迁移，也就是随着过度开发土壤，可能会导致土壤硒的可利用程度下降。
除此之外，晚前寒武纪和早古生代地层中不仅易富集硒等有益微量元素，也显著富集砷、镉和铬等有害重金属元素[33-34]。这对研究区土壤硒资源的开发也带来了挑战。但前人研究表明[33]，研究区表土重金属含量较高，但玉米重金属含量基本在安全阈值之内，说明研究区土壤重金属的生物有效性可能较低。
总之，研究区开发土壤硒资源，必须考虑以下几个条件：①防止水土流失和土层减薄；②在提高土壤硒可利用度的同时，防止土壤重金属生物有效性的增高。针对这些问题，有以下建议：①修筑防水坝、坡坎和堤坎，地形坡度较大的地区，实施“退耕还林”，种植经济林等，防止水土流失；②可适当调节土壤pH至弱酸或中性环境(6.0 < pH < 7.5)，以增加土壤硒的生物有效性，但需防止土壤过酸(pH < 5.5)和过碱(pH > 8.0)。
4 结论1) 研究区表土Setotal含量在0.013 ~ 14.5 mg/kg，中值0.510 mg/kg。86.1% 的土壤样品硒含量高于0.175 mg/kg，表明研究区表土整体处于富硒水平。研究区表土Sebioa含量在0.010 ~ 1.079 mg/kg，中值0.046 mg/kg。
2) 整体上，乌坪断裂以北地区表土Setotal和Sebioa含量较高，但Sebioa高值多呈现局部的点状分布。
3) 研究区不同地层上发育的表土Setotal和Sebioa含量具有显著差异，总体上呈现地层越老其上发育的土壤Setotal和Sebioa含量越高。但Sebioa占Setotal比例呈现地层时代越老，其上发育的土壤中Sebioa占比越低，这些表明研究区成土母岩是表土硒及其生物有效性空间分异的主控因素。
4) 基于研究区地形地貌和气候条件，建议研究区在开发利用土壤硒资源时，应考虑水土流失治理，调节土壤酸碱环境，以合理调控土壤硒的可利用度。
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