2022, Vol. 54
2. 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所), 南京 210008;
3. 长江大学农学院, 湖北荆州 451199
生态环境部2019年发布的《中国生态环境统计年报》[1]指出，我国废水中氨氮排放量为46.3万t，主要来源有工业污染源、农业污染源、生活污染源和集中式污染治理设施等。近年来，地下水氨氮污染逐渐成为关注重点[2]。根据《中国生态环境状况公报(2020)》[3]，地下水源监测点位主要超标指标包含氨氮。地下水氨氮污染途径主要包括土壤包气带中氨氮通过淋滤作用渗入至地下水、氨氮污染地表水侧向补给地下水造成地下水的氨氮污染[4]，地下水中氨氮主要以离子态的NH4+与游离态的NH3两种形态存在[5]，影响生态健康和市政给水水质[6-7]，且易被环境中存在的硝化菌转变为硝酸盐氮及亚硝酸盐氮，危害人类身体健康[8-9]，高浓度的氨氮具有人体非致癌风险[10]。我国“十二五”、“十三五”规划对氨氮的排放量作了明确的规定[11]，“十四五”规划提出了氨氮排放量较2020年减少8% 的目标。当前我国出台的《地下水质量标准(GB/T 14848—2017)》[12]规定地下水IV类水氨氮浓度限值为1.5 mg/L。
目前，氨氮污染去除技术主要分为物理脱氮法、化学脱氮法和生物脱氮法[13]。其中物理脱氮法主要包括氮吹脱[14-15]、离子交换和反渗透等[16]；化学脱氮法主要包括折点加氯法[17-18]、化学沉淀法[19-20]、电化学法[21]等；生物脱氮法主要为硝化-反硝化技术、厌氧氨氧化和各类新型生物脱氮技术[22-26]。随着相关研究的深入，不同修复技术联用成为了氨氮污染去除研究的新路径[27-28]。
近年来，国内外学者对地下水环境中氨氮污染去除的研究越来越多，但目前尚未有研究人员对该领域的研究现状、热点和发展趋势等进行归纳。文献计量分析是基于文献数据库，通过大数据分析来显示当前研究动态及预测未来发展趋势[29]。利用文献计量分析地下水环境中氨氮污染去除研究有助于明确该领域的研究现状和发展趋势。因此，本文基于Web of Science(WoS)数据库与中国知网(CNKI)数据库的文献数据，检索得到1 413篇文献，借助CiteSpace和VOSviewer软件将国内外过去30 a关于地下水环境中氨氮污染去除领域的发文数量、作者机构、发文国家、关键词等作了计量分析，并由此总结梳理该领域的研究热点及发展趋势，为初涉地下水氨氮污染治理工作的研究人员提供文献参考，也为我国地下水氨氮污染修复与风险管控提供数据参考和决策依据。
1 材料与方法 1.1 数据收集本研究的外文数据以Web of Science核心合集数据库为检索源，以(“ground water” OR “groundwater”) AND(removal OR adsorpt* OR degrad* OR treat* OR remediation)AND(“ammonia nitrogen” OR “ammonium”)为主题进行检索，时间跨度为1991—2021年，文献类型为Article和Review。中文数据以CNKI为检索源，以(地下水)*(去除+吸附+降解+处理+修复)*(氨氮)为主题进行检索，检索对象为北大核心中文学术期刊，时间跨度为1991—2021年；数据最后更新时间为2022年1月28日，检索时间为2022年1月28日。共得到相关文献1 413篇，其中外文文献1 298篇，中文文献124篇。
1.2 数据分析采用CiteSpace (5.8.R3)和VOSviewer (1.1.16)科学知识图谱分析工具，对来自WoS数据库和CNKI数据库氨氮去除领域的文献进行发文作者(Authors)、来源国家及机构(Countries and institutions)、载文期刊(Journals)、共被引(Co-cited)和关键词(Key words)等分析，以研究不同时间段该领域的热点及发展趋势。
2 结果与讨论 2.1 国内外研究的发文量及发文国家分析年度发文量在一定程度上能代表该领域受到的关注度[30]，能够反映专题研究的不同发展历程。如图 1所示，2000年前研究人员在该领域发文较少，21世纪以来，该领域整体发展较快，我国发文量增长迅速。过去30 a间该领域在WoS检索发文1 289篇，是CNKI发文124篇的10.4倍，1991—2000年间CNKI数据库在共检索到2篇相关论文发布，WoS数据库则检索到131篇。2000年后，CNKI数据库和WoS数据库中相关文献逐渐增多，CNKI的相关年发文量维持在每年10篇左右，WoS数据库相关年发文量从29篇左右增长到117篇。表明该领域仍处于发展阶段，更多研究人员关注并推动着该领域的发展。
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图 1 1991—2021年WoS与CNKI年发文量和WoS排名前3位国家年发文量 Fig. 1 The annual number of articles published in WoS and CNKI and those of the top 3 countries in WoS from 1991 to 2021 |
通过分析WoS数据库中文章来源国家发现，美国(351篇)和中国(294篇)的总发文量占该领域全部发文量的50%，德国(66篇)、加拿大(61篇)等依次排列其后。由图 1可知，2011年之前，美国在该领域的发文量独占鳌头，2011年后我国的发文量开始超过美国，2015年成为该领域全球发文最多的国家，与此同时CNKI中的文章量也在迅速增长，相较而言，CNKI数据库中该领域的发文量远小于WoS数据库。近年来，随着我国“十二五”规划对氨氮污染治理的高度重视，关注该领域的科研工作者也逐渐增加。
采用VOSviewer获取国家/地区合作网络，结果如图 2所示。国家/地区合作网络图能够识别出该领域国家间的合作关系，中节点大小表示发文量多少，节点间连线粗细表示合作紧密关系。目前共有138个国家/地区参与了该领域的研究工作，其中美国与世界各国在各领域的合作最紧密。我国与多个国家在该领域建立了合作关系，合作较为紧密的有美国、德国等国家。结合不同国家发文量分析结果，中美两国在该领域的研究具有一定的主导作用。
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图 2 基于WoS文献计量分析的地下水氨氮去除研究领域的国家/地区合作网络 Fig. 2 Collaborations in the field of ammonium removal from groundwater among countries/regions in the world |
分析相关发文机构有助于了解目前地下水氨氮污染去除领域研究最具权威性的机构[31]。根据WoS数据库扩展信息可知，全球共有1 497家机构发表过该领域论文；其中发文量排名前10位的机构如表 1所示，中国地质大学发文最多(48篇)，美国农业部(33篇)、佛罗里达州立大学系统(31篇)和中国科学院(28篇)等紧随其后。美国机构的总被引频次都相对较高，说明美国学者在该领域的研究受认可度高，研究工作具有一定的引领性。发文量前5位的机构均来自中美两国，也反映了中美两国在该领域的主导作用。
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表 1 1991—2021年WoS数据库地下水氨氮去除领域发文量前10位机构 Table 1 Top 10 institutions in terms of paper numbers on ammonium removal from groundwater in WoS database from 1991 to 2021 |
作者耦合是指n个著者在文献中同时引证了某一个著者所发表文献的情况，则称这n个作者具有耦合关系，反映了各个作者间的客观联系[32]。对WoS数据库中检索到的文献进行作者耦合分析，得到1 289篇相关文献，4 504位相关文献作者。表 2列出了当最小发文阈值为5时发文量前10位的作者，我国西安建筑科技大学与中国地质大学共有7位学者进入发文量前10位的名单，体现出两所高校在地下水氨氮去除领域的工作量。图 3展示了该领域各作者的合作关系，圆圈大小表示参与合作的发文数量，距离远近代表合作的紧密程度，来自西安建筑科技大学的黄廷林(Huang T L) 拥有较高发文量的同时也拥有最高的总联系强度，说明该学者在该领域与其他专家学者的交流合作较多。从全球范围来看，研究人员以团队独立研究为主，团队间的合作较少，团队独立性较强。
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表 2 1991—2021年地下水中氨氮去除领域发文量前10位作者(WoS) Table 2 Top 10 authors in terms of paper numbers on ammonium removal from groundwater from 1991 to 2021(WoS) |
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图 3 基于WoS文献计量的地下水中氨氮去除领域作者合作关系 Fig. 3 Author cooperation in ammonium removal from groundwater(WoS) |
CNKI数据库中检索到124篇文献，共424位作者，当最小发文阈值为5时，发文量前5位的作者如表 3所示，北京工业大学、西安建筑科技大学各有两位学者上榜。图 4展示了CNKI数据库中各作者的合作关系，作者间具有明显的聚类关系，其中张杰、黄廷林两位学者的合作作者较多，同时也拥有相对较高的总联系强度。
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表 3 1991—2021年氨氮去除研究领域发文量前5位作者(CNKI) Table 3 Top 5 authors in terms of paper numbers on ammonium removal from 1991 to 2021(CNKI) |
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图 4 基于CNKI文献计量的地下水氨氮污染去除领域的作者合作关系 Fig. 4 Author cooperation in the field of ammonium removal from groundwater(CNKI) |
对WoS文献出版物来源进行分析，共有1 289篇文献刊登在353种不同的期刊上，载文量前10位的期刊共发表文章339篇，占发表总文献的26.3%(表 4)；其中载文最多的期刊是Water Research(63篇)，其次有Science of the Total Environment(40篇)、Environmental Science & Technology(36篇)、Journal of Environmental Quality(36篇)等。发文量排名前10位的期刊中，2020年影响因子大于5的有5个，表明相关成果拥有较高的质量及影响力。CNKI数据库中(表 5)，载文较多的期刊有《中国环境科学》(10篇)、《环境科学》(8篇)、《农业环境科学学报》(5篇)等。
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表 4 1991—2021年氨氮去除研究领域WoS数据库载文量前10位的期刊 Table 4 Top 10 institutions in terms of paper numbers on ammonium removal in WoS from 1991 to 2021 |
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表 5 1991—2021年地下水氨氮污染去除研究领域CNKI数据库载文量前5位的期刊 Table 5 Top 5 journals in terms of paper numbers on ammonium removal from groundwater in CNKI database from 1991 to 2021 |
发表文章涉及的学科门类如图 5所示，该领域已刊出的中文及外文文献的学科门类基本一致；环境科学是该领域外文发文较多的学科，环境科学与资源利用是该领域中文发文较多的学科，其他学科还包括农业工程、资源利用、化工等，说明地下水中氨氮污染问题涉及农业、化工、水处理和生态修复等学科领域。
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图 5 WoS数据库和CNKI数据库发文学科分析 Fig. 5 The disciplines in terms of paper numbers in WoS database (top 10) and CNKI database (top 5) |
关键词出现的频次和关键词间的联系在一定程度上能反映该领域的研究热点[33]。WoS数据库中1 289篇文献共包含5 829个关键词(图 6)，将最小共现次数设置为10，共获得213个关键词，其中出现最多的关键词是denitrification(233次)，其次是adsorption(178次)和nitrification(112次)，同时还包括kinetics(81次)、zero-valent iron(77次)、oxidation(55次)、bacteria(55次)、biodegradation(生物降解，54次)等。由此可知，目前对于地下水环境中氨氮的去除，学者们研究较多的是利用微生物或微生物群落作用实现氨氮污染修复；同时研发不同吸附剂以去除地下水中氨氮，主要开展了改性零价铁、活性炭和生物沸石等材料的筛选工作，而通过化学药剂等脱氮除氨的研究已逐渐减少。
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图 6 WoS数据库关键词聚类 Fig. 6 Keywords clustering from WoS database |
上述213个关键词主要分为4个聚类(图 6)，分别为蓝色(1)、红色(2)、绿色(3)和黄色(4)，紫色聚类则交错在主要的4个聚类中。聚类1(Cluster1)主要以地下水为主题的聚类，包括硝化作用、氧化菌、零价铁等。聚类2(Cluster2)主要是以去除/修复方法为主题的聚类，该聚类的核心词汇包括吸附、去除、动力学等。该聚类组集合了不同吸附材料对氨氮去除的效果与机理研究，吸附剂包括生物质炭、活性炭、沸石等；生物降解和生物修复等作为绿色的修复技术也有较多研究；同时还包括对地下水中氨氮去除机制的研究。聚类3(Cluster3)与聚类4(Cluster4)主要包括氨氮在环境介质中的污染来源及去除工艺。聚类3的核心词汇包括土地利用、灌溉、地下水质量、化肥施用、污染迁移等，这说明污水灌溉、化肥过度施用和不规范土地利用会增加土壤中氨氮浓度，土壤中氨氮可通过淋滤作用进入到地下水中，导致地下水氨氮污染。聚类4则聚焦于硝化反硝化技术和厌氧氨氧化工艺对地下水中氨氮的去除。
CNKI数据库中124篇相关文献共包含501个关键词(图 7)，其中出现较多的关键词为地下水(57次)、锰(14次)、铁(10次)、吸附(7次)、溶解氧(6次)、沸石(5次)等，关键词未形成较独立的聚类。但从图 7中可以看出国内对氨氮污染去除的研究同时还伴随着去除共污染(如铁、锰)，修复手段也包括利用改性沸石和活性炭吸附、硝化反硝化、接触氧化、膜生物反应器、纳米铁、PRB(可渗透反应墙)等，研究尺度包括实验室批试验、土柱模拟试验和中试试验。
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图 7 CNKI数据库关键词聚类 Fig. 7 Key words clustering from CNKI database |
文献共被引(co-citation)是指两篇文献共同出现在第三篇施引文文献目录中，可以反映发表文献之间的紧密关系[34]。地下水氨氮污染去除领域的文献共被引情况如图 8所示，共被引次数较多的文章都集中在近10 a，且大部分文章为我国学者所发表，在近5 a来，部分学者之间的交流合作增多，这些作者的文献共被引次数也相对较高。
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图 8 外文文献共被引图 Fig. 8 Key words clustering of WoS database |
由表 6可知，共被引前10位的文献多来自Water Research杂志，膜生物过滤器的研究占比较大[35-40]，其次是对吸附技术的研究[41-42]，材料吸附容量及长效性等问题是吸附技术的应用瓶颈，研发高容量、低成本、易制备的氨氮吸附材料是该技术的发展趋势[43]，同时对硝化反硝化与同位素示踪技术的研究也同样受到关注[44-45]。
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表 6 1991—2021年氨氮去除研究领域WoS数据库相关文献共被引前10位 Table 6 Top 10 co-cited papers in terms of paper numbers on ammonium removal in WoS database from 1991 to 2021 |
研究的知识基础由被引文献(共引网络)所组成，而施引文献是被引文献的延续，由施引文献中提取的关键词(文献共被引聚类命名)被认为是研究前沿的领域[31]。以共被引文献中的关键词为依据，对近30 a该领域内的共被引文献聚类进行分析，能够识别该领域不同时期的研究热点及趋势(图 9)，图 9中圆圈被称为引文年环，年轮的大小代表共被引频次高低。图 9能够识别该领域不同时期的研究热点及趋势。近10 a来，生物质炭(biochar)、吸附(adsorption)、碳固定(carbon sequestration)和厌氧氨氧化(anammox)是研究的热点内容，近5 a，国内外学者更加聚焦到生物质炭和吸附技术方面上。
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图 9 文献共被引聚类 Fig. 9 Co-citation clustering |
氨氮作为地下水中比较常见的一类污染物，从利用单一化学法、物理法脱氮除氨，到利用微生物脱氮，到现在的复合脱氮技术，氨氮污染去除技术不断向绿色高效的方向发展，基于对地下水中氨氮去除领域相关文献的调研，本研究发现：①单一去除氨氮的方式逐渐被复合系统脱氮的方式所取代；②随着同步硝化反硝化技术、厌氧氨氧化技术的快速发展，筛选新型菌株高效脱氮的研究不断增多，利用复合菌群脱氮的研究也日益增强，并且利用基因组学和蛋白质组学等进行多水平的机制研究；在后续的研究中，人工驯化不同新型菌株或将成为新的研究方向；③在考虑现场环境及施工、造价方面的影响后，针对一些需要高效快速去除氨氮的应用场景，吸附作为一种相对环保的方式被广泛选择，研发高效、可持续的吸附材料成为研究热点，在此基础上如何延长吸附剂的使用年限、提高吸附能力及吸附剂的绿色再生将成为未来的研究重点。此外如何将氨氮污染地下水进行资源再利用也可能成为新的研究方向。
3 结论1) 21世纪以来，随着人们关注度的提高，国内外学者在地下水氨氮污染去除领域的研究逐年增多，其中美国、中国和德国是发表文献量前3位的国家，我国在该领域的年发文量呈上升趋势。
2) 中国地质大学是地下水氨氮污染去除领域发文量最多的机构，Water Research是该领域载文量最多的期刊，对于地下水中氨氮去除的研究涉及多个学科，中国地质大学及西安建筑科技大学在该领域发表成果的学者较多。
3) 目前地下水氨氮污染去除研究热点主要以吸附技术及微生物硝化反硝化作用为主，同时加强了复合技术的研究。
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2. State Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China;
3. College of Agriculture, Yangtze University, Jingzhou, Hubei 451199, China