2. 清镇市农业农村局, 贵阳 551400;
3. 贵州雏阳生态环保科技有限公司, 贵阳 550025
硒(Se)是人体与动物必需的微量元素,对其健康发挥着重要作用[1]。研究表明,摄入适量Se具有增强免疫力、预防癌变、抗氧化、抗衰老等生物学功能,然而摄入过量的Se或缺Se会导致人体健康风险[2]。饮食摄入是缺Se人群补充Se最主要的途径之一,而动植物和人体中的Se主要是通过食物链由土壤供给[3]。土壤环境中Se含量由于受到成土过程、土壤理化性质及气候条件等因素的影响,在土壤中的分布并不均匀,存在很大的空间变异性[4-5],各种因素的共同作用决定了一个区域土壤Se的丰缺,但不同地区的影响因素作用大小因地而异[6]。清镇市作为贵阳市粮食蔬菜保供基地,明确其土壤Se含量状况与影响因素,对清镇市富Se农产品基地规划与开发具有重要意义。
特定区域土壤Se背景值与基准值的确定,能够为区域地方病防治与合理开发利用富Se土地资源提供科学依据[7]。此外,土壤元素背景值与基准值是土壤环境保护立法及执法标准制定的重要依据[8-9]。中国地质调查局已明确提出“土壤元素地球化学基准值”是反映第四纪地层地球化学本底的量值,由深层(1.5 ~ 2 m)土壤采样分析统计取得,“土壤元素地球化学背景值”是反映第四纪地层地球化学背景的量值,由表层(0 ~ 20 cm)土壤采样分析统计取得[10-11]。因此,本文利用清镇市表层(0 ~ 20 cm)土壤与深层(1.5 ~ 2 m)土壤样品调查数据,开展清镇市土壤Se基准值与背景值研究,并分析成土母岩、表生环境(土壤酸碱度、有机质、土壤类型等)与人类活动(施肥、浇灌等)对土壤Se含量的影响,以期为区域资源勘探、农业生产和生态环境保护等奠定基础。
1 材料与方法 1.1 研究区概况清镇市位于贵州省中部,地跨26°21′00″ ~ 26°59′09″ N,106°07′06″ ~ 106°33′00″ E,海拔范围765 ~ 1 762.7 m,年均日照时数1 277.3 h,年均气温14.0 ℃,年均降水量1 192.5 mm,年均径流深564 mm,年均径流模数564 000 m3/(km2·s),土壤类型主要有黄壤、石灰土、水稻土、黄棕壤与紫色土等。全市土地总面积138 659.97 hm2,其中,耕地40 860 hm2,占总面积的29.47%;园地7 283.78 hm2,占总面积的5.25%;林地67 506.3 hm2,占总面积的48.68%。
1.2 样品采集与处理于2019年,以清镇市水田、旱地、园地(果园、茶园)与林地土壤为调查对象,面积共115 347.47 hm2,其中水田、旱地与园地按照每10 hm2布设1个表层点位、每200 hm2布设1个深层点位,林地按照每400 hm2布设1个表层点位、每4 000 hm2布设1个深层点位,根据每件样品最大限度地代表采样区域内的主要土地利用方式与土壤类型的要求调整采样点位,分别采集表层(0 ~ 20 cm)与深层(1.5 ~ 2 m)土壤混合样品,并用四分法分别保留约1 kg装入布袋带回实验室。样品自然风干后,使用三维震击式球磨仪(TJS-325,天津市东方天净科技发展有限公司)研磨适量土壤,过10目尼龙筛保存备用。本研究共采集4 637个表层土壤样品、216个深层土壤样品。此外,采集了具有代表性的25个灌溉水样与20个肥料样品。采集土壤样品数与样点分布图分别见表 1与图 1。
土壤与肥料全Se含量的测定:取一定量预处理好的土壤或肥料样品,用玛瑙研钵研磨,使之全部通过100目尼龙筛;然后称取适量样品(土样0.300 0 g,肥料样0.500 0 g)置于聚四氟乙烯消解内罐中,依次加入6 ml 12 mol/L的HCl与2 ml 16 mol/L HNO3,静置24 h;将消解内罐嵌入消解外罐和保护支架,一并置于微波消解仪中消解30 min,之后原子荧光光谱法(AFS,AFS-920,北京吉天仪器有限公司)测定样品中Se含量[12]。
土壤pH的测定:称取过10目尼龙筛预处理好的土样10.0 g,加入25 ml重蒸水,磁力搅拌器剧烈搅拌2 min,静置30 min后,在1 h内用pH计电极法测定完成[13];土壤有机质的测定:称取0.500 0 g通过100目尼龙筛的土壤样品,加入1 mol/L(1/6 K2Cr2O7)溶液10 ml,然后加入浓硫酸20 ml,加热约30 min,加水稀释至250 ml,加2-羧基代二苯胺指示剂12 ~ 15滴,然后用0.5 mol/L FeSO4标准溶液滴定[16]。
灌溉水全Se含量的测定:将灌溉水经0.2 μm水系滤膜过滤后,量取20.0 ml置于150 ml锥形瓶内,加10 ml 16 mol/L HNO3,摇匀后置于电热板上加热消解至溶液澄清透明,并蒸发至近干,冷却,转入25 ml刻度试管中,加入5 ml 12 mol/L HCl,用水稀释至刻度,放置10 min后,用原子荧光光谱法(AFS,AFS-920,北京吉天仪器有限公司)测定其Se含量[14]。
1.4 数据处理 1.4.1 化学元素背景变化率土壤化学元素背景值受成土母质影响,反映的是一种自然地质背景,土壤化学元素的自然背景会随着人类活动的加强而发生改变。为了客观评价自然背景的变化程度,用化学元素自然背景的变化率(ΔRCi)来度量元素自然背景的变化程度[15-16],其计算公式为:
$ \Delta \mathrm{RC}_i=\left(\left(\mathrm{GBL}_i-\mathrm{GBG}_i\right) / \mathrm{GBG}_i\right) \times 100 \% $ |
式中:ΔRCi是指元素i自然背景变化率;GBLi是指元素i土壤背景值;GBGi是指元素i土壤基准值。ΔRCi > 0表示i元素地球化学背景增加,ΔRCi=0表示i元素地球化学背景未发生变化,ΔRCi < 0表示i元素地球化学背景下降;0 < |ΔRCi| < 50表示i元素处于增加或减少状态,50≤|ΔRCi| < 100表示i元素处于显著增加或减少状态,|ΔRCi|≥100表示i元素处于极显著增加或减少状态。
1.4.2 异常值剔除方法与背景值和基准值确定本研究对表层土壤与深层土壤检测数据均采用域法(M ± 2S)(M为算数平均值,S为算数标准差)剔除异常值,连续剔除至无异常值为止[8, 17]。通过对地球化学数据分布形式(正态或对数正态)进行检验,来计算地球化学背景值与基准值。若数据符合正态分布,则用算数平均值代表背景值或基准值;若数据符合对数正态分布,则用几何平均值代表背景值或基准值;若数据既不服从正态分布又不服从对数正态分布,则用中位值和绝对中位值差的稳健统计方法来估算背景值或基准值[16-19]。
本文数据均采用Office 2010软件进行处理,运用SPSS20软件进行正态分布概率检验与相关性分析,采用Sigmaplot 14.0软件与ArcGIS 10.2软件作图。
2 结果与讨论 2.1 土壤Se含量与空间分布 2.1.1 县域土壤Se含量特征土壤Se含量统计结果见表 2。由表 2可知,与剔除异常值前相比,剔除异常值后表层与深层土壤Se含量中位数、算数平均值、几何平均值与变异系数均有所降低,变异系数降幅最大,说明通过异常值剔除,表层与深层土壤Se含量的离散程度均有所降低。异常值剔除前后,深层土壤Se含量算数平均值与几何平均值均低于表层土壤。异常值剔除后,表层与深层土壤Se含量的中位数均与算数平均值相等。据K-S正态分布概率检验,P表层=0.941 > 0.05(图 2A),P深层=0.54 > 0.05(图 2B);正态分布曲线拟合结果显示,r表层=0.848(P < 0.001),r深层=0.954(P < 0.001),说明表层与深层土壤Se含量均服从正态分布。根据土壤元素背景值与基准值的确定方法,清镇市土壤Se背景值为0.56 mg/kg,基准值为0.35 mg/kg。
从世界范围看,土壤Se缺乏较普遍,中国约72% 的县(市)处于缺Se状态,其中1/3的地方严重缺Se[20-21]。本研究与其他区域土壤Se含量差异见表 3,可见,清镇市土壤Se背景值是全国土壤Se背景值[25]的1.93倍,且高于贵州省土壤Se背景值[23-24],与2017年“耕地质量地球化学调查”项目贵阳市土壤Se背景值[7]相等,低于2008年“贵阳市1∶250 000多目标区域地球化学调查”项目贵阳市土壤Se背景值[22];清镇市土壤Se基准值与贵阳市土壤Se基准值(0.38 mg/kg)[22]差异不大。清镇市土壤Se背景值与基准值分别是渝西经济区[11]的2.2倍与3.2倍,说明清镇市土壤Se含量较高。
不同土地利用方式土壤Se含量统计结果见表 4,可见,水田、旱地、园地与林地表层土壤Se含量均值均高于深层土壤,不同土地利用方式表层土壤Se含量变异系数为0.17 ~ 0.29,深层土壤Se含量变异系数为0.29 ~ 0.44,表层土壤Se含量变异系数低于深层土壤,但均属于中等变异[6]。旱地表层土壤Se含量服从对数正态分布,水田、园地、林地的表层与深层土壤及旱地深层土壤的Se含量均服从正态分布。根据土壤元素背景值与基准值的确定方法,研究区水田、旱地、园地与林地的土壤Se背景值分别为0.57、0.55、0.56、0.61 mg/kg,Se基准值分别为0.32、0.36、0.35、0.45 mg/kg。
土壤环境中的Se含量由于受成土母质和土壤形成条件的地球化学环境的影响,在不同的土壤环境中Se的分布并不均匀,存在很大的空间变异性[3]。不同类型土壤Se含量统计结果见表 5。由表 5可知,水稻土、黄壤、石灰土与黄棕壤表层土壤Se含量均值均高于深层土壤,而紫色土表层土壤Se含量均值低于深层土壤;不同土壤类型表层土壤Se含量变异系数为0.16 ~ 0.25,深层土壤Se含量变异系数为0.10 ~ 0.46,均属于中等变异[6];水稻土、黄壤、石灰土、黄棕壤表层与深层土壤及紫色土表层土壤Se含量均服从正态分布,而紫色土深层土壤既不服从正态分布又不服从对数正态分布。根据土壤元素背景值与基准值的确定方法,研究区水稻土、黄壤、石灰土、黄棕壤与紫色土土壤Se背景值分别为0.57、0.57、0.56、0.63、0.51 mg/kg,Se基准值分别为0.32、0.38、0.35、0.38、0.55 mg/kg。
谭见安等[26]将我国Se元素划分为5个范畴,分别为缺Se(≤0.125 mg/kg)、潜在缺Se(0.125 ~ 0.175 mg/kg)、足Se(0.175 ~ 0.400 mg/kg)、富Se(0.40 ~ 3.00 mg/kg)与Se过剩(> 3.00 mg/kg),依据其划分标准对清镇市表层土壤Se含量进行划分,表层与深层土壤Se含量空间分布特征分别见图 3A与图 3B。清镇市富Se土壤面积为103 789.65 hm2,占调查总面积的89.98%,同时存在缺Se土壤与Se过剩土壤,但占比较小。表层土壤高Se含量集中分布在流长苗族乡、犁倭镇与站街镇接壤的区域,在新店镇、暗流镇、麦格苗族布依族乡与红枫湖镇有零星分布;深层土壤高Se含量区域与表层土壤分布相似,也集中分布在流长苗族乡、犁倭镇与站街镇接壤的区域。
研究区土壤Se背景变化率(ΔRCSe)见图 4。由图 4可知,县域及水田、旱地、园地ΔRCSe分别为60.00%、78.12%、52.77%、60.00%,说明县域及水田、旱地与园地土壤Se地球化学背景呈显著增加趋势,林地ΔRCSe为35.55%,说明林地土壤Se地球化学背景呈增加趋势,但不显著;水稻土、黄壤、石灰土、黄棕壤与紫色土ΔRCSe分别为78.12%、50.00%、60.00%、65.79% 与–7.27%,说明水稻土、黄壤、石灰土与黄棕壤Se地球化学背景呈显著增加趋势,紫色土Se地球化学背景呈降低趋势。
对清镇市2009年的表层土壤pH数据(1 267个)[27]与2019年的表层土壤pH数据(4 637个)进行分析,10年间表层土壤pH由6.51降低至6.36,降低0.15个单位(图 5A)。10年间中性土壤(6.5 < pH≤7.5)占比降低,降幅为18.18%;强酸性土壤(pH≤5.5)、弱酸性土壤(5.5 < pH≤6.5)与碱性土壤(pH > 7.5)占比增加,增幅分别为6.57%、6.38% 与5.23%(图 5B)。结果表明,清镇市表层土壤整体呈现酸化趋势,这与黄至颖等[28]对贵州省pH变化特征分析结果一致。2019年表层与深层土壤pH见图 5C,可见,表层与深层土壤pH均值分别为6.36与6.47,相差为0.11,说明表层土壤出现酸化现象。清镇市2010年地力评价结果显示,三等地力以上耕地占比为51.63%,仍有约48.37% 的耕地地力水平不高[27],因此,农户需要通过大量施用化肥获得高产,而过量施用化肥是导致土壤酸化的主要原因之一[29]。此外,贵州省近年来降水量与温度增加,也是造成土壤酸化的主要原因之一[28]。
土壤中Se的存在形态主要有硒化物、有机硒化物、亚硒酸盐(SeO32–)和硒酸盐(SeO42–)等。在酸性或中性条件下,Se主要以SeO32–的形态存在,SeO32–容易被吸附固定在土壤中的铝、铁或锰的氢氧化物上,其迁移淋溶作用较弱;而在通气状况良好的碱性土壤中,Se主要以SeO42–的形态存在,SeO42–溶解性好且不易被金属氧化物固定,移动性较强[4]。因此,土壤pH越低,土壤中Se元素含量越高。本研究中,表层土壤Se含量与pH呈极显著负相关(表 6),证实了这一观点。本研究中表层土壤出现酸化趋势,约79.35% 的土壤属于酸性或中性(图 5),大气沉降或农业投入土壤中Se主要以SeO32–的形态存在,不易迁移淋溶,这是表层土壤Se含量高于深层土壤的主要原因之一。土壤有机质是影响土壤Se赋存形态和有效性的重要因素,当有机质分解时,能够将结合的部分Se释放出来,并且在氧化还原的作用下,影响Se的活性[5]。陈东平等[5]分析土壤Se的形态特征发现,腐殖酸结合态和强有机质结合态是主要的Se形态,约占Se总量的50%,本研究中表层土壤Se含量与有机质呈极显著正相关(表 6),即随着土壤有机质含量的增加,土壤Se含量也随之增加,这与前人的研究结果一致[5-6]。此外,表层土壤Se含量发生次生富集高于深层土壤,相关性分析结果显示,表层土壤Se含量与深层土壤Se含量呈极显著正相关(表 6),表层土壤Se含量与深层土壤Se含量空间分布相一致(图 3)也说明表层与深层土壤存在正相关。综上,清镇市土壤中的Se元素更容易在酸性强、有机质丰富的土壤环境条件下积累富集。
成土母岩是土壤形成的原始物质,其性状和分布对土壤的物质组成、理化性质和分布有重要影响[30]。陈东平等[5]与王锐等[21]均分析发现,成土母岩是影响土壤Se空间分布的决定性因素。贵州省主要以残积、坡积和残坡积成土类型为主,土壤在成土过程中一般迁移不大,土壤元素地球化学特征继承了成土母岩的特征,不同母岩区土壤具有不同的元素组成特征。马义波等[30]对贵州成土母岩类型调查发现,灰岩、白云岩与泥(页)岩是贵州省主要的成土母岩,占比分别为35.42%、26.48% 与12.15%,清镇市主要的成土母岩也是灰岩、白云岩与泥(页)岩。成土母岩的类型直接影响土壤Se在不同地域空间的分布,清镇市不同成土母岩发育的表层土壤Se含量顺序为玄武岩(0.938 mg/kg) > 泥(页)岩(0.897 mg/kg) > 砂岩(含硅质岩)(0.585 mg/kg) > 灰岩(0.566 mg/kg) > 白云岩(0.527) > 紫红色砂页岩(0.510 mg/kg)(图 6),与马义波等[30]研究结果相一致。在成土过程中,灰岩区CaO等大量流失导致Se元素相对富集,前人研究发现,当碳酸盐岩中泥质成分较高时,其Se元素含量随之迅速增高[11]。紫红色砂页岩发育为紫色土,紫色土Se含量最低(表 5、图 6),可能是由于有机质和黏粒含量较低所致,因为有机质与黏粒含量的增加有助于提升土壤Se含量[5]。
表层土壤Se含量高于深层土壤,不仅与土壤次生富集相关[31],还与人为活动相关[21]。另外,受土壤胶体吸附、络合和螯合等作用,大部分Se被固定在土壤表层,而深层土壤更加紧实,Se向下迁移难度加大,也是导致Se在表层富集的原因。本研究采集了清镇市20个肥料样品与25个灌溉水样,其Se含量统计结果见表 7。由表 7可知,清镇市肥料Se含量为0.01 ~ 1.03 mg/kg。贵州厂家生产的肥料Se含量较高,过磷酸钙中Se含量达1.03 mg/kg,其由硫酸分解磷矿制备而得,这与前人报道磷酸盐岩中Se含量通常较高[32]相一致。按亩均年施用过磷酸钙100 kg计算,施用过磷酸钙年均带入Se为1 545 mg/hm2。清镇市灌溉水Se含量为0.10 ~ 1.72 μg/L,其算数平均值为0.49 μg/L,按贵州亩均年用水量300 m3计算[33],灌溉水年均带入Se约2 205 mg/hm2。说明人为活动向土壤中带入了Se,其中灌溉水代入量较大。
清镇市表层与深层土壤高Se含量分布区域相似,集中分布在流长苗族乡、犁倭镇与站街镇接壤的区域,其表层土壤Se含量为0.085 ~ 8.62 mg/kg,富Se土壤面积为103 789.65 hm2;土壤Se背景值与基准值分别为0.56 mg/kg与0.35 mg/kg;表层土壤呈现酸化趋势,2009—2019年表层土壤pH降低了0.15个单位,表层土壤Se含量与pH呈极显著负相关,与有机质和深层土壤Se含量呈极显著正相关,Se元素更容易在酸性强、有机质丰富的土壤环境条件下积累富集;玄武岩发育的土壤Se含量最高,紫色砂页岩发育的土壤Se含量最低;灌溉水与肥料均能向土壤带入Se,灌溉水代入量较大。
致谢: 清镇市农业农村局种植业服务中心提供了土地利用现状与土壤类型矢量数据及往年土壤调查数据,并协助采集样品,在此一并表示感谢。
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3. Guizhou Chuyang Ecological Environmental Protection Technology Co., LTD., Guiyang 550025, China