2025, Vol. 57
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 蚌埠学院土木与水利工程学院, 安徽蚌埠 233030
设施种植是我国一项重要的农业土地利用方式。2021年，我国设施种植面积达4 000万亩左右(15亩=1 hm2)，其中设施蔬菜面积占80% 以上，设施蔬菜产量达到2.3亿吨，占蔬菜总产量的30%(数据来源于《全国现代设施农业建设规划(2023—2030年)》[1])。设施蔬菜生产土地利用强度大，为了保持产量，养分投入显著高于露天农田[2]，目前设施土壤养分累积已经被广泛报道[3-5]。由于不均衡施肥，以及磷的易固定特性，设施土壤中磷累积尤为显著[6-8]。例如，云南设施土壤耕层全磷的含量范围为0.53 ~ 5.64 g/kg[9]；安徽马鞍山市种植28年的设施表层(0 ~ 20 cm)土壤全磷含量为4.16 g/kg，较种植5年的大棚提高了232%[10]。土壤磷含量过高不仅会降低肥料利用率，还可能威胁周边水体安全。
土壤对磷酸盐的吸附特性受多种因素的影响，包括铁铝氧化物、碳酸钙、土壤质地、有机质、pH等[11-15]。磷肥进入土壤后，主要以被吸附的形态存在，随着种植年限的增加，土壤性质不断变化，磷不断累积，一旦超出土壤的承载能力，便会产生较高的流失风险[16-17]。在碱性潮土中，设施土壤中磷主要以钙结合态形式存在，其中易被植物利用的弱吸附态含量和比例显著高于露天农田[18-19]。由于长期被塑料膜覆盖，设施土壤中磷的主要迁移途径是剖面淋溶[20-21]。高晶波等[7]研究发现，日光温室40 cm以下土层有效磷累积量占0 ~ 400 cm土壤剖面总累积量的45.3%。磷酸盐氧同位素分析结果表明，亚表层土壤累积的磷主要来自表层土壤磷的淋溶[18]。表层土壤对磷的缓冲和容纳能力决定了磷向深层土壤迁移的可能性，而亚表层土壤不仅能为作物提供养分[22]，还可作为磷在剖面上淋溶的缓冲带。评估不同种植年限和磷含量水平的设施表层与亚表层土壤对磷的吸附能力，不仅有助于评估磷的流失风险，还对未来磷的管理具有重要意义。
土壤磷的流失风险阈值是评估磷流失风险的重要指标。关于土壤磷流失风险的阈值研究较多，但不同土壤类型的差异显著[15, 23]，而针对设施土壤的研究相对较少[24]。目前常用的土壤磷流失风险阈值确定方法是Hesketh和Brookes[25]提出的，该方法通过建立土壤0.01 mol/L CaCl2浸提液与土壤有效磷(0.5 mol/L NaHCO3提取)之间的非线性关系确定拐点。然而，该方法受多种因素的影响，包括提取时土壤与提取液的比例、土壤吸附能力和强度、土壤理化性质，以及土壤有效磷的范围等[26-27]。土壤吸附参数能够提供更多关于土壤磷环境容量的信息，因此可能更适合用于确定土壤磷流失风险阈值，尤其是磷含量较宽范围的设施土壤。
土壤磷素水平和种植年限是影响设施土壤磷流失风险的重要因素。考虑到设施菜地土壤耕层一般为30 cm，本研究选择了种植年限不同且土壤全磷含量差异显著的日光温室和塑料大棚，对其表层(0 ~ 30 cm)和亚表层(30 ~ 60 cm)土壤进行磷吸附等温线测定，并通过吸附参数与有效磷之间的关系确定磷流失风险阈值，从而评估设施菜地土壤磷流失风险。
1 材料与方法 1.1 研究区概况山东寿光是我国典型的设施蔬菜生产基地，有30余年的种植历史，当地大棚种植面积约60万亩，蔬菜大棚15.7万个，是著名的“中国蔬菜之乡”。寿光市位于山东半岛中部，地理位置为36°41′N ~ 37°19′N，118°32′ E ~ 119°10′E，属暖温带季风区大陆性气候，年平均气温12.7 ℃，年平均降水量593.8 mm。土壤类型主要为潮土和褐土，采集的样品主要为褐土。日光温室和塑料大棚是当地最主要的设施大棚类型，蔬菜品种多样，主要类型为番茄、辣椒、茄子、黄瓜和甜瓜。
1.2 土壤样品采集与理化性质测定2021年6月在山东省寿光市纪台镇采集了种植1年(SG1)、10年(SG10)和20年(SG20)的日光温室及种植5年(PG5)和15年(PG15)的塑料大棚0 ~ 60 cm深度土壤样品。土壤样品理化性质测定参考《土壤调查实验室分析方法》[28]。pH采用电极法测定，土水质量比为1∶2.5；土壤质地采用激光粒度法测定；有机质采用重铬酸钾−硫酸消化法测定；全氮采用硒粉、硫酸铜、硫酸钾消化−蒸馏法测定；全铁采用X射线荧光光谱仪测定；碳酸钙采用气量法测定，通过盐酸与碳酸钙反应产生的CO2体积进行计算。全磷采用高氯酸−氢氟酸−盐酸消解，有效磷采用0.5 mol/L(pH=8.5)碳酸氢钠浸提，钼锑抗比色法测定。土壤样品的基本理化性质见表 1。
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表 1 土壤样品基本理化性质 Table 1 Physiochemical properties of tested soils |
取2.0 g 10目风干土于100 mL离心管中，分别加入40 mL含磷量0、5、10、20、30、50、75、100 mg/L的磷酸二氢钾溶液(0.01 mol/L KCl配制)[14, 27]，并加入3滴甲苯抑制生物活动，于25 ℃、200 r/min振荡24 h，5 500 r/min离心5 min，用钼锑抗比色法测定上清液磷酸盐含量。每个处理重复3次。
1.4 磷吸附等温线拟合Langmuir和Freundlich等温吸附模型是研究磷吸附特征最常用的方法，可以获得土壤磷吸附参数以评价土壤的吸附能力。
Langmuir吸附等温线方程：
| $ {Q_{\text{t}}} = \frac{{{Q_{{\text{max}}}}K{C_{{\text{eq}}}}}}{{1 + K{C_{{\text{eq}}}}}} $ | (1) |
式中：Qt为单位质量土壤吸附的总磷(mg/kg)；Ceq为平衡时溶液中磷的浓度(mg/L)；Qmax为试供土壤潜在的磷最大吸附量(mg/kg)；K为磷吸附亲和力常数(L/mg)。
Freundlich吸附等温线方程：
| $ {Q_{\text{t}}} = {K_{\text{f}}}C_{{\text{eq}}}^{1/n} $ | (2) |
式中：Kf为Freundlich吸附常数(L/kg)；1/n为吸附指数。
1.5 磷饱和度、缓冲容量和土壤磷吸附率计算| $ {\text{DPS}}\left( {\text{% }} \right) = \frac{{{\text{STP}}}}{{Q{\text{max}} + {\text{STP}}}} \times 100 $ | (3) |
式中：DPS为磷饱和度(%)；STP为已被吸附的可解析的磷量(mg/kg)，用Olsen P表示。
| $ {\text{PBC}} = {Q_{{\text{max}}}} \times K $ | (4) |
式中：PBC为土壤磷最大缓冲容量(L/kg)。
| $ {\text{AE(% )}} = {Q_{\text{t}}}/{Q_0} \times 100 $ | (5) |
式中：AE为土壤磷吸附率(%)；Q0为初始溶液磷浓度(mg/kg)。
1.6 数据统计与分析使用Excel 2021进行数据计算与处理，采用Origin 2025进行相关分析和绘图，相关分析采用Spearman相关。
2 结果 2.1 不同种植年限设施土壤对磷酸盐的吸附特征Langmuir和Freundlich两种吸附等温线模型对大多数样品的拟合效果较好(表 2和图 1)。除SG20亚表层和PG15表层土壤外，其余样品R2值均高于0.95，且P < 0.05。由于SG20和PG15样品在低磷浓度溶液中释放了大量的磷，导致其吸附量为负值，因此未能得到拟合度较好的Langmuir曲线，图 1中SG20和PG15结果为Freundlich模型拟合曲线。所有样品拟合曲线变化趋势相似，即吸附量随平衡溶液浓度的增加先快速增加，后逐渐趋于平缓。Langmuir方程拟合结果表明，土壤Qmax随种植年限的增加呈现先增加后降低的趋势。其中，SG10和PG15亚表层土壤Qmax最大，分别为538.0 mg/kg和611.0 mg/kg。然而，表征磷吸附亲和力的K值在SG1和PG5样品中最大，且表层和亚表层土壤K值随种植年限的增加而降低。此外，无论是Qmax、K，还是Kf，亚表层土壤的值均高于表层土壤。值得注意的是，SG20表层与亚表层土壤以及PG15表层土壤Qmax均为负值，表明其土壤磷饱和度已超过100%。PBC最大值出现在PG5亚表层土壤中，其次为SG1亚表层土壤。
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表 2 吸附等温线拟合参数 Table 2 Adsorption isotherm fitting parameters |
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(SG20和PG15为Freundlich拟合曲线，其余为Langmuir拟合曲线) 图 1 土壤磷吸附拟合曲线 Fig. 1 Fitting curves of soil phosphorus adsorption |
SG20表层与亚表层土壤以及PG15表层土壤整体处于磷释放的状态(图 1，图 2)。特别是在低浓度的磷溶液中，这些样品释放了大量的磷，其中SG20表层土壤释放的无机磷含量甚至超过了100 mg/kg。在吸附过程中，这3个样品的磷吸附率随着添加磷溶液浓度的增加而升高，而磷含量较低且种植时间较短的大棚土壤，其磷的吸附率则随着磷溶液浓度的增加而降低。当添加磷溶液浓度大于50 mg/L时，所有样品的磷吸附率趋于稳定。
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图 2 土壤磷吸附率曲线 Fig. 2 Soil phosphorus adsorption rate curve |
随着有效磷含量的增加，PBC和DPS的变化呈现非线性趋势，并在有效磷达到一定的浓度后逐渐趋于稳定。两段式线性拟合结果表明，PBC随有效磷含量的增加呈现先快速下降后缓慢下降的趋势，拐点出现在有效磷含量为68.7 mg/kg时(图 3A)。有效磷含量超过拐点后PBC降至10 L/kg以下并趋于稳定，表明土壤已无法完全吸附外源磷，此时开始出现磷流失风险。因此，将68.7 mg/kg定义为磷流失风险值的阈值。DPS的变化趋势与PBC相反，其随有效磷含量的增加迅速上升，并在有效磷含量为335.6 mg/kg时达到拐点，此时DPS为100%，表明土壤达到磷饱和状态(图 3B)。超过该拐点后，土壤很难进一步吸附磷，因此将335.6 mg/kg定义为磷流失风险的管控值。
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(标注的数值为拐点有效磷含量及对应PBC和DPS值) 图 3 设施土壤有效磷与磷最大缓冲容量(A)和磷饱和度(B)之间的关系 Fig. 3 Relationship between available P in greenhouse soil and maximum buffering capacity of P (A) and P saturation (B) |
土壤颗粒与磷酸盐的初始反应主要发生在可变电荷表面，其吸附过程受颗粒种类与粒径的影响。在酸性土壤中，铁铝氧化物具有较大的比表面积，是吸附磷的主要物质[29]，但在石灰性土壤中碳酸钙是主要的固磷载体[30-31]。本研究采集的土壤样品偏碱性，磷酸盐吸附参数与全铁相关性微弱，但Kf与碳酸钙含量呈正相关(图 4)，因此碳酸钙是该研究区磷酸盐吸附的主要物质。在钙质土壤中，Samadi[32]的研究结果表明土壤磷吸附指数随着土壤黏粒含量的增加而增加，而Jalali和Jalali[33]基于57个土壤样本的分析提出，粉粒含量才是与土壤磷吸附性和可提取性密切相关的关键土壤性质，与Qmax、Kf和PBC正相关。本文研究区的土壤黏粒含量较低且变异系数小，难以评估其作用，而粉粒含量则与K和Kf呈显著正相关(图 4)，决定了磷吸附亲和力大小。
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(*、**、***分别表示相关性达P < 0.05、P < 0.01、P < 0.001显著水平) 图 4 土壤性质与磷吸附参数相关性 Fig. 4 Correlation analysis between soil properties and adsorption parameters of phosphorus |
土壤pH与有机质通过调控反应表面可变电荷的种类影响磷酸盐吸附。在高pH条件下，土壤胶体表面带正电荷有利于促进磷酸盐阴离子的静电吸附[34]。相关分析结果显示，pH与Qmax和Kf显著正相关，因此pH升高有利于增强土壤胶体对磷的吸附作用[14]。有机质对土壤磷的吸附影响存在两种相反的机制，一方面有机质分解产生的低分子量有机酸通过竞争吸附位点降低了土壤对磷酸盐的吸附能力[35]；另一方面，有机质释放的H+诱导矿物表面基团质子化，增加与磷酸盐的结合[36]。本研究中前者占主导地位，表现为Qmax随有机质含量增加而降低，同时土壤pH的降低进一步削弱了吸附能力，这与K值随着种植年限增加持续降低及亚表层吸附量高于表层的现象一致。
设施菜地土壤对磷酸盐的吸附能力与设施土壤磷整体的累积规律相似，即在种植10 ~ 15年时全磷和有效磷的含量达到峰值，随后有降低趋势[37-38]。SG10和PG15样点的Qmax明显偏高，但是K值却没有同步增加，表明Qmax的增加主要是土壤中与磷结合的点位增加。在碱性土壤中，碳酸钙通过提供充足结合点位主导吸附增强，这两个样点碳酸钙的含量明显偏高，尽管没有与吸附参数达到显著相关水平，但可以提供更多的吸附点位，抵消了有机质和pH的作用，因此表现为Qmax增加。SG20土壤pH偏中性，碳酸钙部分溶解，磷吸附点位减少，且趋于饱和，土壤对磷的吸附能力下降，因此Qmax降低，磷逐渐向下迁移。石宁等[39]的研究发现有效磷的累积主要在前期5 ~ 10年，且主要发生在0 ~ 40 cm土层，在10 ~ 15年时40 ~ 100 cm深度有明显累积，设施菜地0 ~ 100 cm土层养分累积和向下迁移速率转变的关键时期是10年左右，本研究结果与此相似。
3.2 设施土壤磷流失风险随着种植年限的增加，土壤对磷酸盐吸附能力下降，解吸能力增强，在一定程度上提高了土壤对作物的供磷能力[10]。这是由于种植蔬菜施用大量有机肥引入的有机物质占据了土壤磷吸附位点，促进了磷的释放。SG20表层和亚表层土壤及PG15表层土壤的潜在磷最大吸附量均为负值，表明磷吸附能力已趋于饱和。种植超过10年的设施土壤在无添加外源磷条件下可释放超过100 mg/kg的磷素。SG20表层与PG15表层土壤仅在100 mg/L磷溶液条件下表现出有限的吸附能力，提示在高磷土壤中，如果继续施肥，也要添加足够高的含量才能使土壤吸附一部分磷，否则磷很难被土壤固定，这不仅造成资源浪费，还会有较强的环境风险。设施土壤磷流失风险已经被广泛报道[40]。
本研究通过PBC与有效磷的拟合曲线确定磷流失风险阈值为68.7 mg/kg，与我国其他菜地的研究结果相似(主要集中在60.0 ~ 80.0 mg/kg)[41]。采集的所有表层样品均超过此阈值，且随着种植年限的增加，有效磷含量增加，流失风险同步攀升。根据有效磷和DPS的拟合曲线显示，当有效磷含量达335.6 mg/kg时，设施土壤磷吸附趋于饱和，此时继续向土壤中施加磷，磷素可能直接向下淋溶。本课题组前期磷酸盐氧同位素研究证实，高磷表层土壤中的活性磷在当季就可直接淋溶进入亚表层[18]。刘蕾等[24]通过土壤原位磷淋溶试验得到的磷肥投入控制阈值为260 mg/kg，超过此值时土壤磷素流失风险呈指数级增大，超过该值应禁止施用磷肥。本研究的阈值偏高可能是包含了日光温室和塑料大棚两种大棚类型，而PG15在有效磷含量为191.1 mg/kg时就已经达到磷饱和，所以可能需要进一步细分不同的大棚类型，以及扩大样本量以提高结果的精确性。尽管如此，本研究结果仍具有重要参考价值。
设施菜地亚表层土壤较表层土壤有更高的Qmax和K，这主要归因于其较高的pH和较低的有机质，因此有较强的磷酸盐结合能力，且土壤碳酸钙含量也高于表层土壤，能够提供更多的吸附位点，具有较大的磷储存能力，使其成为剖面上磷向深层土壤淋溶的缓冲带。Yang等[42]的研究结果也表明设施菜地表土Qmax最小，且随着土壤深度的增加而增加。
尽管亚表层土壤具备较强的磷酸盐吸附能力，其磷流失速率却可能不降反增。土体内磷素迁移包括基质流和优先流两种路径，前者面积大但流速缓慢，而后者可随水分通过土壤大孔隙实现快速迁移，进入深层土壤。研究表明，相对于露天农田土壤，设施土壤中磷在0 ~ 20 cm深度主要通过基质流路径在土壤剖面上进行垂直迁移，而在20 cm以下土层以优先流路径为主，且优先流路径中CaCl2-P和Olsen P的增加速率是基质流的两倍，因此底层土壤磷向下迁移速度更快[20]。在优先流路径中，磷与周围土壤作用时间更短，即使底层土壤有较强的磷吸附能力，也很难截获和固持所有淋溶下来的磷。尤其是在砂粒含量高的碱性土壤中，优先流路径与淋溶液中溶解活性磷呈显著正相关[43]。此外，随种植年限的增加，底土磷饱和度上升，在种植时间久的设施大棚，底层土壤可能结合能力不足[40]。SG20亚表层PBC仅为0.24，基本没有缓冲能力，且有效磷含量高达345.6 mg/kg，甚至超过SG10表层水平，可能成为深层土壤磷素释放的潜在源。
综上所述，磷流失风险随种植年限的增加而显著升高，尤其是种植超过10年的设施土壤，无论是日光温室还是塑料大棚，均面临较高的磷淋溶风险。
4 结论随种植年限的增加，土壤潜在磷最大吸附量呈先增加后降低的趋势，这一变化主要受土壤粉粒和碳酸钙含量波动的影响。长期施肥导致土壤磷吸附亲和力常数和磷最大缓冲容量随种植年限的增加而降低，而磷饱和度则呈相反趋势，有机质含量和pH是影响土壤与磷酸盐结合能力的关键因素。本研究确定有效磷含量68.7 mg/kg为设施土壤磷流失风险阈值，335.6 mg/kg为流失风险管控值。长期种植(> 15年)的设施土壤，其表层已接近磷吸附饱和，而亚表层由于淋溶机制的差异可能导致磷的流失速度加快，尤其是具有较高磷含量的亚表层土壤。综上，长期种植加剧了设施土壤的磷流失风险，建议基于土壤有效磷含量动态调控设施菜地土壤磷肥投入，以实现资源高效利用并降低环境风险。
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2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. School of Civil and Hydraulic Engineering, Bengbu University, Bengbu, Anhui 233030, China