2026, Vol. 58
三峡大坝建成后，在145~175 m高程的三峡水库两岸形成了我国面积(349 km2)最大的消落带，其是水域和陆地生态系统的过渡地带[1]。消落带在水源涵养、养分协调、污染物迁移转化等方面具有重要功能。周期性水位涨落，可能使土壤结构退化，抗蚀性能下降，消落带水土流失加剧[2]。土壤团聚体稳定性是反映土壤结构好坏的重要指标，是决定土壤结构稳定性的关键因素[3]。周期性水位变化使土壤经历厌氧(淹水)和好氧(落干)循环的物理、化学和生物变化过程。土壤会因崩解作用膨胀和收缩导致团聚体破碎，影响团聚体粒级分布，进而对土壤团聚体稳定性产生重要影响[4-5]。Cui等[6]研究发现，在三峡库区消落带极端的淹水条件下，中低海拔地区的土壤团聚体结构稳定性显著小于高海拔地区。张淑娟等[7]对消落带不同高程土壤团聚体的机械稳定性和水稳定性研究发现，周期性的水位涨落显著地降低了低高程区土壤团聚体的稳定性。且该区域受水库水位波动影响，土壤团聚体受到高压水淹和干湿交替等因素的影响，表现出明显的空间垂直梯度差异[8]。然而，目前针对三峡水库消落带极端高压水淹和干湿交替条件下土壤团聚体稳定性变化的研究相对较少，高压水淹和干湿交替耦合作用对土壤团聚体结构稳定性的影响机制尚不明确。
土壤团聚体粒级分布不仅决定土壤结构的稳定性，还影响土壤对污染物的固持作用[9-10]。有研究发现，土壤团聚体对重金属的固持能力与粒级呈负相关[11]。土壤粒级等理化性质显著影响其对抗生素的固持能力[12-13]，较大粒级的团聚体对抗生素的固持起关键性作用[14]。近年来，由于磺胺类抗生素的广泛使用，其在土壤中的固持受到了广泛关注[15]。土壤中较低含量的磺胺甲噁唑(SMX)在长期暴露后会引发严重的生态和健康问题[16]。Dong等[17]研究发现，磺胺醋酰更易固持于比表面积较大的土壤颗粒。Maskowska等[18]利用不同磺胺类抗生素和不同类型土壤开展土柱淋溶试验，发现磺胺类抗生素更易固持在有机质含量高、土壤颗粒粒级小的土壤中。目前，众多学者已在三峡库区开展了土壤中抗生素分布和迁移等方面的研究[19-20]。Yan等[21]发现三峡库区水、土壤和沉积物中的磺胺类抗生素含量远高于其他种类抗生素。方镜人等[22]研究发现，三峡库区消落带土壤中磺胺类抗生素的含量已达7.15 μg/kg。消落带土壤中的抗生素更易在水位波动和降雨过程中迁移至库区水体，加剧三峡库区的环境污染。但三峡库区消落带土壤稳定性变化对抗生素固持能力的影响及其机制尚不明确。
因此，本研究拟通过高压水淹和干湿交替模拟试验，研究高压水淹和干湿交替耦合作用对三峡库区消落带土壤团聚体稳定性的影响；通过模拟抗生素在不同粒级团聚体中的迁移，研究不同粒级团聚体对抗生素的固持能力；进而深入研究土壤团聚体稳定性在消落带水位波动影响下对抗生素的固持能力，为评估消落带土壤稳定性以及环境污染状况提供科学依据与理论参考。
1 材料与方法 1.1 供试材料供试土壤于2023年11月采自三峡库区消落带高程180 m处(减少已有季节性干湿交替的影响)表层0~20 cm。采样点位于三峡库区重庆市巴南区，地理坐标29°38′ N，106°47′ E。采用环刀法测定土壤容重为1.28 g/cm3，含水率为15.18%。将采集的原状土自然风干后备用。土壤颗粒组成测定采用MasterSize 3000型激光粒度仪分析，结果显示，颗粒组成主要为：砂粒(0.02~2 mm)，占比58.69%；粉粒(0.002~ 0.02 mm)次之，占比32.24%；黏粒(< 0.002 mm)含量最低，仅为9.07%。供试磺胺甲噁唑(SMX)，分析纯，购于上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
1.2 高压水淹和干湿交替试验设计使用自制水压模拟装置(图 1)，通过调节千斤顶的高度来压缩液体，从而实现不同水压强度的控制，对土样进行不同水压和干湿交替次数试验。试验时，对筛分后的原状土(CK)按照干筛法测试结果中各粒级的比例组成试验土样，搅拌均匀后分别取250 g土放入铝盒中；在铝盒中加入一定量的超纯水进行饱和，分组进行水压0、100、200、300 kPa，干湿交替1、3、6次的高压淹水试验。按照不同水压和干湿交替次数分别进行编号，其中水压为0 kPa，干湿交替次数1次后，编号为0-1，以此类推为0-3、0-6、100-1、100-3等。高压淹水4 h后，将土样放入40 ℃的烘箱烘干至含水率为15% 左右，即完成1次干湿交替。试验均在室温下(25℃)进行，每种处理3个重复。试验最终获得13种经过不同处理的土样。
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图 1 水压模拟装置示意图 Fig. 1 Schematic diagram of water pressure simulation device |
土样自然风干后，采用沙维诺夫(H.N.Саввинов)干筛法[23]对原状土进行筛分，设置干筛的筛分粒级为 > 5、2~5、1~2、0.5~1、0.25~0.5、< 0.25 mm。筛分时，将土样充分混匀铺成正方形，用四分法将样品依次放置于筛孔直径为5、2、1、0.5、0.25 mm的土壤筛中，振荡15 min (振幅5 cm、频率(250±5) r/min)，分别分离出 > 5、2~5、1~2、0.5~1、0.25~0.5、< 0.25 mm 6个粒级团聚体，然后对各粒级团聚体进行称量，获得不同粒级机械稳定性团聚体含量(质量分数)。采用采用Yoder湿筛法[24]分析土壤水稳定性团聚体，筛分粒级划分与干筛法相同。具体为：将干筛法得到的土壤按照各粒级比例搅拌均匀后称取50 g，放入土壤团粒结构分析仪(TPF-100，浙江托普云农科技股份有限公司)中，沿桶壁加入超纯水至淹没土样，浸润5 min后进行筛分(时间为5 min、振幅为3 cm、振动频率为30次/min)，结束后，将各筛中的土壤分别冲洗至铝盒，在105 ℃的烘箱中烘干至恒重，冷却后进行称量，获得不同粒级水稳定性团聚体含量。
1.4 SMX在不同土壤中的迁移采用干法填装1.2试验制备的不同土样至内径为1.6 cm、高为10 cm的有机玻璃柱中，并分别在上、下两端加一层与柱子内径相等的滤纸，以使溶液能够透过滤纸均匀地渗入到土柱中。装柱后，自下而上缓慢通入超纯水，充分饱和土壤，以排除残留空气并稳定填充床结构。通过称重法测定柱内总孔隙体积(PV)。示踪试验中，使用恒流蠕动泵(BT100-2J，保定融柏恒流泵制造有限公司)控制进液流速，流向为自下而上。为获取水动力弥散参数，注入含1 mmol/L Br–(NaBr)的保守示踪溶液，并通过自动部分收集器(BSZ-100，上海嘉鹏科技有限公司)按每0.30 PV的间隔收集流出液样品。Br–浓度由离子计(PXSJ-216F，上海仪电科学仪器股份有限公司)测定。采用HYDRUS-1D软件拟合Br–的穿透曲线，计算得到水动力弥散系数(D)。
SMX迁移试验操作同上，以0.01 mol/L NaCl为背景溶液，按流速1 mL/min注入5 mg/L的SMX溶液。使用高效液相色谱仪(LC-2010CHT，日本岛津)265 nm波长处测定流出液SMX浓度。所有试验均在室温(25 ℃)下进行。
迁移试验结束后，将玻璃柱内的土样小心取出，在真空冷冻干燥机(FD-IC-50，博压康)内干燥24 h后，按照1.3中的干筛法进行土样筛分，对不同粒级土壤团聚体的溶解性有机碳(DOC)和SMX含量进行测定。DOC含量分析：不同粒级土壤团聚体研磨后过100目筛，按照m土∶V水=1∶10的比例在离心管中加入5 g土样和50 mL超纯水，恒温振荡24 h，过滤后使用总有机碳分析仪(TOC-VCPH，日本岛津)测定。SMX含量分析：不同土样过60目筛后，按照m土∶V甲醇=1∶5的比例在离心管中加入1 g土样和5 mL甲醇，依次进行振荡(180 r/min，20 min)、超声(20 min)、离心(6000 r/min，5 min)，重复3次后，合并提取液；然后，使用旋转蒸发器将提取液浓缩至干，用1 mL甲醇溶液(V甲醇∶V水=25∶75，含0.1% 甲酸)溶解，再过滤转移至进样瓶，使用高效液相色谱仪测定。
1.5 数据处理与分析 1.5.1 土壤团聚体稳定性指标采用平均重量直径(MWD)、几何平均直径(GMD)和土壤分形维数(FD)作为评价土壤团聚体稳定性的指标，其计算公式分别为[25-27]:
| $ {\text{MWD}} = \sum\limits_{i = 1}^n {\frac{{{m_i} \cdot {d_i}}}{{{m_0}}}} $ | (1) |
| $ {\text{GMD}} = {\text{EXP}}\frac{{\sum\limits_{i = 1}^n {{m_i}\lg {d_i}} }}{{\sum\limits_{i = 1}^n {{m_i}} }} $ | (2) |
| $ {\text{FD}} = 3 - \frac{{\lg ({m_i}/{m_{_0}})}}{{\lg (\overline {{d_i}} /\overline {{d_{\max }}} )}} $ | (3) |
式中：mi为第i级团聚体的质量(g)；m0为土样总质量(g)；di为第i级团聚体的平均直径(mm)，每一粒级的平均直径di是其上下两个筛子孔径的平均值；
为确定土壤的稳定性，团聚体破坏率(PAD)采用干筛法和湿筛法相结合的方法确定，公式如下：
| $ {\text{PAD}} = \frac{{{\text{D}}{{\text{R}}_{0.25}} - {\text{W}}{{\text{R}}_{0.25}}}}{{{\text{D}}{{\text{R}}_{0.25}}}} \times 100\% $ | (4) |
式中：DR0.25为干筛法中粒级 > 0.25 mm机械稳定性团聚体的质量分数(%)；WR0.25为湿筛法中粒级 > 0.25 mm水稳定性团聚体的质量分数(%)。
> 0.25 mm团聚体的质量分数(R0.25)公式如下：
| $ {R_{0.25}} = {m_j}/m \times 100\% $ | (5) |
式中：mj为 > 0.25 mm大团聚体质量(g)；m为土样总质量(g)。
1.5.2 SMX在土壤中的迁移分析溶质在一维均匀介质中的运移过程可用一维形式的对流弥散方程(Convection dispersion equation，CDE)来描述[28]。假定固持过程为动力学固持，非平衡单点固持模型(One-site sorption model，OSM)的控制方程为[20]：
| $ \frac{{\partial c}}{{\partial t}} = D\frac{{{\partial ^2}c}}{{\partial {x^2}}} - v\frac{{\partial c}}{{\partial x}} - \rho \frac{{\partial s}}{{\partial t}} $ | (6) |
| $ \frac{{\partial \theta c}}{{\partial t}} + \rho \frac{{\partial s}}{{\partial t}} = \frac{\partial }{{\partial x}}\left( {\theta D\frac{{\partial c}}{{\partial x}}} \right) - \frac{{\partial qc}}{{\partial x}} $ | (7) |
| $ \rho \frac{{\partial s}}{{\partial t}} = \alpha \rho ({s_{\text{e}}} - s) $ | (8) |
| $ {s_{\text{e}}} = {K_{\text{d}}}c $ | (9) |
式中：ρ为土柱的容重(kg/m3)；v为平均孔隙流速(cm/min)；
数据预处理与基础统计分析依托Excel 2019完成，图形可视化借助Origin 2018软件平台实现。对于SMX运移特征分析，本研究运用Hydrus-1D数值模拟软件对穿透曲线开展拟合计算。
2 结果与讨论 2.1 不同水压和干湿交替次数对团聚体粒级分布的影响如图 2所示，在不同处理条件下土壤机械稳定性团聚体主要集中在 > 5 mm和 < 0.25 mm粒级，占比分别为18.54%~49.46% 和20.39%~27.86%。水压对团聚体粒级分布影响显著(P < 0.05)，干湿交替1次后，100-1和200-1处理 > 5 mm粒级团聚体含量分别为49.46% 和44.63%，较0-1处理(41.07%)分别显著提高了20.42% 和8.67%，而300-1处理各粒级变化不显著。干湿交替3次后，> 5 mm粒级团聚体含量随水压增加而降低。干湿交替结果显示，干湿交替1次后，> 5 mm粒级团聚体含量最高，但随干湿交替次数增加，水分渗入团聚体内部挤压空气，导致内部压强增大，进而引发团聚体崩解[29]，使 < 0.25 mm粒级团聚体含量增加。综上，干湿交替1次可显著增加 > 5 mm粒级团聚体含量，但随着水压增大和干湿交替次数增多，土壤软化和泥化程度增大，促进团聚体水化，增强消散作用[7]，导致 > 5 mm粒级团聚体逐渐破碎，微团聚体含量增加，土壤团聚体机械稳定性降低。
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(图中不同小写字母表示处理间差异显著(P < 0.05)，下同) 图 2 不同水压和干湿交替次数下土壤机械稳定性团聚体的粒级分布 Fig. 2 Particle size distributions of soil mechanically stable aggregates under different water pressures and wet-dry cycles |
不同水压和干湿交替次数处理下土壤水稳定性团聚体主要以 < 0.25 mm粒级的微团聚体为主(图 3)，占比为68.17%~75.81%，但是干湿交替和水压对该粒级团聚体的影响不显著。然而，水稳定性大团聚体含量受干湿交替和水压的影响显著。同一水压下，> 5 mm粒级水稳定性团聚体含量随干湿交替次数增加而显著降低，在100~300 kPa下，该粒级团聚体含量经6次干湿交替后，相较于1次干湿交替后，分别降低9.62%、4.35% 和5.46%。相同干湿交替次数下，> 5 mm粒级水稳定性团聚体含量总体上随水压的增加而降低，但干湿交替1次后表现出先增加(100 kPa最高)后降低的趋势。这主要是由于周期性干湿交替与水压反复加速团聚体破碎，显著降低其稳定性，大粒级团聚体更为敏感[30]。但当水压相对适中时，土壤颗粒之间的接触更加紧密，从而增强了土壤的整体稳定性。
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图 3 不同水压和干湿交替次数下土壤水稳定性团聚体的粒级分布 Fig. 3 Particle size distributions of soil water-stable aggregates under different water pressures and wet-dry cycles |
水压显著影响机械稳定团聚体的稳定性(图 4A~ 4D)。其中，干湿交替1次后，100-1处理的MWD(4.34 mm)较0-1处理(3.88 mm)增加11.86%，而300-1处理MWD(3.79 mm)较0-1处理降低了2.32%；GMD和R0.25的变化规律和MWD一致，而FD则相反。干湿交替3次后，不同水压处理的MWD、GMD和R0.25均表现为0 kPa > 100 kPa > 200 kPa > 300 kPa，而FD则相反。干湿交替次数对机械稳定性团聚体的稳定性影响显著。干湿交替1次后，可能由于土壤中黏粒含量较低，土颗粒发生重新排列与组合，颗粒间的咬合更加紧密，而砂粒作为大团聚体的主要部分，其含量较高，孔隙体积与连通性降低，从而进一步提高了土壤的整体稳定性[31-32]。不同干湿交替次数处理MWD、GMD和R0.25均表现为1次 > CK > 3次 > 6次。其中干湿交替1次后，在0~300 kPa水压处理下的各MWD较CK(3.24 mm)分别增加19.75%、33.95%、25.62% 和16.98%。干湿交替3次后，在0~300 kPa水压处理下的各MWD、GMD和R0.25均小于CK，且随干湿交替次数增加而降低，FD则相反。
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图 4 不同水压和干湿交替次数下土壤机械稳定性团聚体(A~D)和水稳定性团聚体(E~H)平均重量直径(MWD)、分形维数(FD)、平均几何直径(GMD)、> 0.25mm团聚体的质量分数(R0.25)和团聚体破碎率(PAD) Fig. 4 The mean weight diameter (MWD), fractal dimension (FD), geometric mean diameter (GMD), mass percentage of water-stable aggregates > 0.25 mm (R0.25), and aggregate disruption rate (PAD) of soil mechanical stability (A–D) and water-stable aggregates (E–H) under varying hydraulic pressures and wetting-drying cycles |
水稳定性团聚体的稳定性指标变化规律表明(图 4E~4H)，水压对土壤骨架产生了压实与固结作用，增强了土颗粒间的连接强度[8]。干湿交替1次后，100-1和200-1处理的MWD为1.32 mm和1.10 mm，较0-1处理(1.05 mm)分别增加了25.71% 和4.76%；而300-1处理(0.94 mm)较0-1处理降低了10.48%。GMD和R0.25的规律和MWD一致，而FD则相反。干湿交替3次后，不同水压下水稳定性团聚体的稳定性指标变化规律与机械稳定性团聚体相同。干湿交替改变土壤团聚体水环境及孔隙度，导致其收缩膨胀，影响团聚体形成、粒级分布与结构稳定性，对水稳定性团聚体尤为突出[33]。300-1处理水稳定性团聚体的MWD变化显著，其较CK(1.047 mm)降低了10.22%；0~200 kPa水压下，水稳定性团聚体的MWD、GMD和R0.25变化规律与机械稳定性团聚体相同。这表明干湿交替1次后，施加100 kPa的水压有助于团聚体水稳定性的增加，但施加300 kPa的水压会明显破坏团聚体的水稳定性，导致其水稳定性甚至低于原状土。
2.3 不同水压和干湿交替次数对土壤团聚体破碎率的影响本研究计算了 > 0.25 mm粒级团聚体的PAD(图 4I)。从水压来看，PAD随水压的增大而增大，但100-1处理的PAD相比CK降低了2.86%。其原因可能是当施加较低的水压(如100 kPa)时，孔隙水压力对土壤颗粒的挤压作用相对适中，这种压力能够使土壤颗粒之间的接触更加紧密，从而增强土壤的整体稳定性。而当水压过高(如300 kPa)时，孔隙水压力显著增加，可能会导致土壤颗粒之间的孔隙被过度压缩，甚至使土壤结构破坏，从而降低土壤的稳定性[34]。从干湿交替次数来看，干湿交替1次后，0~200 kPa处理的PAD均小于CK(63.03%)，分别降低0.27%、2.86% 和0.51%。干湿交替3次后，0~300 kPa处理的PAD与CK相比分别增加1.41%、2.84%、3.06% 和4.12%。总体而言，同一水压下PAD值随干湿交替次数增加而增加，表现为6次 > 3次 > 1次，这主要由于随着水压增大和干湿交替次数增加，土壤粘结力下降，团聚体崩解[7]。
2.4 SMX在不同处理土壤中的迁移由SMX迁移曲线(图 5)可知，SMX吸附系数低，有良好的水溶性[20]，其在各土柱中的相对浓度峰值均超过0.97，迁移性较强。在CK中，SMX于2.45 PV达到峰值。在干湿交替1次后的土壤中，SMX在200-1和300-1处理土柱中于2.50 PV左右达到峰值，在0-1处理土柱中于2.67 PV达到峰值，在100-1处理土柱中于2.94 PV达到峰值。其中，在200-1和300-1处理土柱中的迁移峰值略高于在0-1和100-1处理土柱中，表明土壤稳定性变化影响了SMX的迁移。在干湿交替3次后的土壤中，SMX在0~300 kPa水压处理下的土柱中分别于2.58、2.23、2.26、1.93 PV达到峰值，PV值均小于在干湿交替1次后的土壤中。在干湿交替6次后的土壤中，SMX在0~300 kPa水压处理下的土柱中分别于2.33、2.20、2.27、2.24 PV达到峰值，与在干湿交替3后的土壤中的结果相近。试验结果表明，随着干湿交替频率的增加以及水压的增大，土壤团聚体逐渐破碎，携带有机质的细小颗粒随之流失[35]。这一过程不仅导致土壤稳定性和有机质含量降低，还使得SMX的迁移能力增强。
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图 5 SMX在不同土柱中的迁移曲线 Fig. 5 Migration curves of SMX in different soil columns |
在不同土样中，由于大粒级团聚体中的有机质更易矿化，而微团聚体因比表面积较小，固持的有机物质相对较少[35]，故 > 5 mm和 < 0.25 mm粒级团聚体的SMX固持量均较低(图 6)。在CK中，0.5~1 mm粒级团聚体SMX固持量最高(0.077 mg/kg)，而 < 0.25 mm粒级团聚体SMX固持量最低(0.055 mg/kg)。在干湿交替1次后的土壤中，不同水压处理下各粒级团聚体对SMX的固持量无显著差异。在干湿交替≥3次后的土壤中，> 5 mm和 < 0.25 mm粒级团聚体对SMX的固持量随水压增大而降低，而2~5 mm和1~2 mm粒级团聚体则相反。其中，在干湿交替3次后的土壤中，0.5~2 mm粒级团聚体SMX固持量较高；在干湿交替6次后的土壤中，SMX高固持量分布于0.25~2 mm粒级。从干湿交替次数的影响来看，干湿交替1、3、6次后，SMX固持量整体呈下降趋势。其中，> 5 mm粒级团聚体SMX固持量的下降趋势较为明显，表现为干湿交替1次(0.061 mg/kg) > 干湿交替3次(0.052 mg/kg) > 干湿交替6次(0.047 mg/kg)。
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图 6 迁移试验中不同粒级团聚体SMX固持量 Fig. 6 Retention amounts of SMX in aggregates with different sizes in migration experiments |
由图 7A可知，SMX在土壤中的累积固持量受不同粒级团聚体的固持量及其含量的影响。其中，100-1处理的SMX累积固持量为1.621 μg，较0-1处理(1.605 μg)略有增加；300-1处理为1.587 μg，较0-1处理则略有降低，与土壤稳定性规律一致。在干湿交替1次后的土壤中，0~200 kPa水压处理下的SMX累积固持量均高于CK(1.591 μg)，具体表现为0~200 kPa水压处理下分别较CK增加0.88%、1.38% 和1.89%。在干湿交替3次后的土壤中，各水压处理下的SMX累积固持量均显著低于干湿交替1次后的土壤和CK，0~300 kPa水压处理下较干湿交替1次后的土壤中分别降低7.91%、10.36%、14.38% 和17.45%，较CK分别降低7.10%、8.67%、13.20% 和17.67%。如图 7B所显示，CK和300-6处理土壤中DOC含量在中部粒级团聚体中较高，且300-6处理各粒级DOC含量均低于CK。皮尔逊相关性分析表明，DOC含量与SMX固持量显著正相关(0.695*，P < 0.05)。综上可见，较大粒级团聚体含量较高且提供了更多吸附位点[12]，同时有机质含量对土壤中抗生素的固持作用显著，因此，SMX在稳定性较强且有机质含量较高的土壤中具有更高的累积固持量。
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图 7 不同粒级团聚体SMX累积固持量(A)与CK、300-6处理不同粒级土壤DOC含量(B) Fig. 7 Cumulative retention of SMX (A) and DOC contents in different aggregates (B) in CK and 300-6 treatments |
1) 水压和干湿交替会影响机械稳定性和水稳性土壤团聚体的粒级分布。仅干湿交替1次后，一定的水压条件会增加机械稳定性和水稳定性 > 5 mm粒级团聚体的占比；而干湿交替3次和6次后，随着水压增大和干湿交替次数的增加，土壤团聚体中较大粒级的团聚体破碎，形成小粒级团聚体或微团聚体，大团聚体占比逐渐降低，微团聚体占比逐渐增加。
2) 干湿交替1次后，施加100 kPa的水压会增加土壤的机械稳定性和水稳定性，而干湿交替3次和6次后，土壤的机械稳定性和水稳定性随水压的增大和干湿交替次数的增多而逐渐降低。
3) SMX在消落带土壤终的迁移能力较强，且随土壤稳定性降低而增加，在团聚体中易固持在比表面积较大且有机质含量较高的团聚体之上，并且随着水压的增大和干湿交替次数的增加，其累积固持量逐渐降低。
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