2. 中国矿业大学低碳能源研究院,江苏徐州 221008
重金属是土壤中一类具有潜在危害的物质,在环境中表现出普遍性、隐蔽性、表聚性、累积性以及难以治理等重要特征,可通过皮肤接触、大气扬尘、食物传递等途径进入人体,威胁公众健康[1-4]。采矿、冶金和农用化学物质大量的使用,土壤环境中重金属累积与污染日趋严重,致使“水俣病”[5]、“骨疼病”[6]、“镉大米”[7]等事件频发。土壤重金属污染问题成为焦点,并迅速发展为土壤科学的重要前沿领域。近些年国内外关于土壤重金属研究文献如雨后春笋,既有特定案例分析,又不乏整体区域研究。准确把握海量文献的关键主题及前沿焦点是科学进步的关键,科学知识图谱计量可视化分析为我们提供了一种可行的方法[8-9]。日前,已有学者用该方法对土壤重金属污染研究文献进行了计量分析,如张红侠等[10]以CNKI为数据源,对国内土壤重金属污染进行了文献计量比较;赵庆玲等[11]对1990—2008年之间Web of Science引文数据库收录的文献进行了计量分析。然而,这些研究集中于2010年之前,多聚焦于文献的外部特征分析。随着研究的不断深入,近几年研究热点发生了漂移,加之先前研究焦点发散,相对缺乏更为深入的关键主题分析。因此,为了准确掌握近些年土壤重金属研究的关键主题和前沿领域,本文采用知识图谱可视化技术,利用Web of Science和CNKI期刊数据库中相关的文献重构当前土壤重金属研究的状况与热点,并尝试构建土壤重金属研究的关键主题框架,以期为未来土壤重金属研究提供科学参考。
1 数据来源及处理数据来源为Web of Science数据库和CNKI期刊数据库,分别代表国际与国内土壤重金属研究最新成果。以土壤重金属为主题的研究文献较多,为提高相应主题精确命中程度,本研究采用组合检索进行定位,Web of Science核心合集数据库中以“TS=(soil OR land OR farmland OR cropland) AND TS= (hazardous metal OR heavy metal OR metalloid OR metal OR trace element OR toxic metal) OR TS=(Pb NOT PB) OR TS=(Cd NOT CD) OR TS=(Cu NOT CU) OR TS=(Zn NOT ZN) OR TS=(Cr NOT CR) OR TS=(Sn NOT SN) OR TS=(Ni NOT NI) OR TS=(Sb NOT SB) OR TS=(Hg NOT HG) OR TS=(Bi NOT BI) OR TS=(Tl NOT TL) OR TS=(Mn NOT MN)”为检索字段,CNKI核心期刊数据库中以“SU=(‘土壤’+‘农田’+‘场地’+‘耕地’)*(‘重金属’+‘类金属’+‘金属’+‘微量元素’+‘痕迹元素’+‘铜’+‘铅’+‘锌’+‘镉’+‘锰’+ ‘锡’+‘铬’+‘镍’+‘锑’+‘汞’+‘铋’+‘铊’)”为检索字段,分别进行主题精确检索。两个数据库文献时间跨度均为2000年1月到2016年12月。原始数据采用Excel软件进行统计,结合CiteSpace 3.9.R1软件[9],分别对国内外发文数量、国家、机构、关键词、作者等建立知识图谱,总结土壤重金属研究热点与前沿领域。
2 土壤重金属研究文献知识图谱分析 2.1 文献概况文献数量直接反映了科学知识量的变化[12]。经检索及筛选,2000—2016年Web of Science核心合集数据库收录文献39 936篇,CNKI期刊核心数据库收录文献12 646篇,各年发文量如图 1所示。从总体上来看,国内外土壤重金属相关文献呈递增趋势,受关注度逐年升高,国际关注度一直高于国内关注度;国际文献整体呈现线性增长态势,仅2002年和2010年略有下降,年均增长约10%;国内文献2008年前增长率较高,之后呈现较为平稳的增长趋势,并在2009年、2011年和2015年略有下降,年均增长约13%。
图 2中圆形节点代表研究国家或机构,节点越大则该国家或机构的发文量越多;节点之间连线代表合作关系,连线的粗细代表合作密切程度,不同颜色的线代表不同的合作年份。
1) 国际文献知识图谱分析。从发文国别、机构、学科分类三方面对国际土壤重金属研究进行可视化分析。从图 2A可知,中国、美国、西班牙、印度、法国、德国、意大利、英国、波兰、澳大利亚占国际文献的前十位。中国发文量为6 738篇,居世界首位,占全部的16.87%;美国发文量紧随其后,共计6 090篇,占全部的15.25%;国际化合作趋势明显加强。从图 2B可知,中国科学院(2 023篇)、西班牙高等科学研究理事会(516篇)、浙江大学(499篇)、俄罗斯科学院(363篇)、加利福尼亚大学(329篇)、法国农业科学研究院(322篇)、美国地质勘探局(263篇)、中国科技大学(248篇)、北京师范大学(244篇)、法国科学研究中心(233篇)等研究机构发文量排名前十,占国际主导地位。尽管中国机构在该领域已具代表性,但国际机构文献引用率高,具有重要的影响力。跟踪主流机构研究成果不仅有助于掌握学科前沿,更有助于国际合作与交流。从图 2C可知,土壤重金属研究文献主要集中于环境科学与生态学、农业、土壤科学和工程技术领域,既包含城市、采矿、污泥和农田土壤等环境本底值调查与评价的案例研究,又包含土壤重金属的吸附解析、分布规律以及植物修复等理论研究。
2) 国内文献知识图谱分析。从发文机构、作者、关键词三方面对国内文献进行可视化分析。由图 2D可知,中科院是土壤重金属研究的核心力量,涵盖了南京土壤研究所、沈阳应用生态研究所、生态环境研究中心、地理科学与资源研究所等相关机构。与一些高校形成阵地交叉网络,如西北农林科技大学、西南大学、沈阳农业大学、湖南农业大学、南京农业大学、四川农业大学等相关高校。由图 2E可知,发文量居前的作者为骆永明、南忠仁、周启星、廖柏寒、陈同斌、吴龙华、周东美等教授或团队。并且,2008年前文献更为集中,是形成土壤重金属研究的基础阶段,其后逐步分散化。随着时间的推移和研究的深入,各团队之间合作更为密切,但尚未形成普遍的交叉合作网络。由图 2F可知,土壤修复、农田土壤重金属特征及污染评价是国内最为关注的三大方向。这些研究大都监测了不同区域、不同土地利用类型、不同处置方案下的土壤重金属污染特征,从宏观与微观不同层次上评价了土壤重金属污染状况,探索了土壤重金属污染植物、微生物、物理化学及多重组合修复途径。
3 基于图谱分析的土壤重金属研究关键主题探究结合知识图谱可视化结果及排名前十的关键词词频统计结果(表 1),我们认为当前土壤重金属研究主要集中于土壤重金属污染环境特征、风险评价及修复三大领域。图 3显示了其关键主题架构。
土壤重金属污染环境特征主要集中于源解析和分布两个方面研究。
1) 源解析是控制土壤重金属污染的前置条件。通常采用扩散模型和受体模型,目前源解析取得了丰富的成果[13]。如燃煤电厂周边土壤Hg污染的主要途径是干湿沉降方式[14-15];污灌农田受污染水源影响,重金属含量多超警戒值,并逐年增高[16-18];污泥的不当施用也会导致土壤重金属含量增加,且幅度与污泥中重金属含量、施用量及土壤管理有关[19-20];一些含有重金属的农药长期使用也会造成不同程度的重金属污染[21];长期使用化肥可促进土壤Cd降低、Pb增加[22];农用地膜(含有Cd、Pb等热稳定剂)的大面积使用增加了土壤重金属污染的概率[23]。固废堆积或处理过程中也极易产生土壤重金属污染[24]。如矸石山、尾矿碴、建筑废弃物等因日晒、雨淋向周边土壤、水体呈辐射状、漏斗状扩散。综上所述,重金属主要通过大气沉降、污水排放、人为施用和固废处置不当等途径进入土壤环境,长期积累。单一污染可能有多种源头,同时,一种源头也可能造成多种重金属污染。
2) 土壤重金属空间分布研究最为广泛,但空白区域仍很多。空间分布研究集中于特定点位及不同土地利用方式,前者关注特定区域土壤环境中重金属浓度及其空间特征,如香港城市公园重金属浓度高于郊区公园浓度[25],哈尔滨市不同绿地土壤重金属浓度由重到轻的顺序依次为工业区绿地>市区公路两旁绿地>松花江沿岸绿地>城市公园绿地>农业用地>森林与苗圃绿地[26]。后者关注不同土地利用方式下土壤重金属浓度空间变化,如我国农田重金属表现出明显的区域特征,西南地区土壤重金属含量高,其他地区相对较低。且农田土壤中Pb和Cd的含量明显高于自然背景值[27];南方矿区土壤重金属污染远高于北方矿区[28]。进一步分析表明,空间分异包含垂直与水平的差异。垂直分异源于利用方式和淋洗,如京郊不同利用方式下菜地重金属含量最高,且重金属浓度随土壤深度增加呈现递减趋势[29]。水平分异源于历史差异和处置方式,如污灌历史、距灌渠远近等对污灌农田土壤重金属空间分布呈决定性作用[16],一般可采用半方差函数模型、克里格最优插值法开展模拟[30]。上海城郊土壤中Cr、Mn呈岛状,Cu、Pb、Zn呈多岛或带状分布,证实了工业和交通是上海城郊土壤重金属空间水平分异的决定因素[31]。此外,土壤环境中重金属的结合形态决定其活性及降解的难易程度。一般采用Tessier连续提取法和BCR连续提取法区分,Tessier连续提取法将土壤环境中重金属划分为5种结合形态[32],BCR连续提取法将土壤环境中重金属划分为4种结合形态[33]。例如,对淮南煤矿复垦区土壤重金属采用Tessier连续提取法分析表明,Zn、Ni和Cr主要呈残渣态,而Mn和Pb则主要以铁锰氧化态存在[34];而采用BCR连续提取法对工业污泥分析显示大部分重金属呈可氧化态[35]。
3.2 土壤重金属污染评价污染评价是当前研究的活跃领域,涉及评价方法与阈值。经过多年的实践应用,已形成了一系列经典的评价方法,如单因子指数评价法[36]、内梅罗综合污染指数法[37]、几何均值风险指数[38]、污染负荷指数法[39]、地积累指数法[40]、富集指数法[41]、Hankanson潜在生态危害指数法[42]。但受重金属污染的复杂性以及评价的人为判断影响,传统的方法已不能满足实际需求,近几年模糊数学法[43]、灰色聚类法[44]、基于GIS的地统计学评价法[45]、健康风险评估法[46]、环境风险指数法[47]、人工神经网络评价[48]以及支持向量机(SVM)[49]等方法被成功移植到土壤重金属污染评价中,评价研究已从单一评价向综合或系统评价过渡,从污染程度向环境风险-人类健康风险转变,推动了污染评价的发展。如葛康等[50]采用基于集对分析与三角模糊数耦合评价模型评估土壤重金属污染,其过程直观、计算简便、结果客观合理;符娟林等[51]利用GIS技术研究发现土壤重金属污染具有显著的空间分异特征;李静等[52]研究铅锌矿区土壤重金属污染时发现Pb对儿童的健康风险更高,大约是成人的3倍;李晓婷等[49]对比了内梅罗综合污染指数、Hakanson指数和SVM 3种方法,认为SVM有较为严格的数学基础,泛化能力较好,具体实现过程简单,降低了人的主观判断对于结果的影响,评价结果更加符合实际情况。但是,由于土壤重金属污染状况的整体性加剧,污染评价结果往往较高。这是由于我国目前标准的制定主要参照美国和欧盟的相关标准指数,未考虑到我国的具体生产力水平。随着对重金属污染评价的认识深入,强化环境标准,确立以保障人体健康的核心地位的重金属环境标准迫在眉睫[53]。
3.3 土壤重金属污染修复随“土十条”的贯彻执行,重金属污染修复已成为土壤修复的重中之重[54]。目前主要修复技术可归纳入物理修复、化学修复、生物修复、农艺修复4方面。
1) 物理修复,包含排土、换土、去表土、客土和深耕翻土等工程措施修复,热处理及玻璃化修复技术。如李荣华等[55]采用原位挖掘-异位固化-客土回填法等工程措施修复陕西某关闭冶炼厂周边污染土壤,效果良好;Navarro等[56]利用太阳能热解处理土壤Hg污染,低中温对Hg的去除率分别为4.5% ~ 76%和41.3% ~ 87%。Wei等[57]在300 ~ 900 ℃不同条件下研究Cu在矿物上的热固定机理,将Cu(OH)2转化为可溶性差、不易被洗脱的CuO并固定在矿物表面,从而降低其环境风险。
2) 化学修复,包含电动修复、电磁修复、化学改良剂修复、重金属螯合剂修复、表面活性剂修复以及重金属拮抗剂修复技术。如张丽洁等[58]利用糠醛渣、磷矿粉、风化煤3种添加剂降低了土壤有效态重金属的含量;陈杰等[59]利用磷酸二氢钾、碳酸钙、硅酸钠、自制草木灰和自制生物质炭5种钝化剂修复Cu污染土壤,土壤中大量交换态Cu被转化为残渣态;Karim和Khan[60]采用电动和水动结合方法修复重金属污染,100 h后土壤中约97%的重金属被成功去除。
3) 生物修复,包含植物修复、微生物修复和动物修复技术。植物修复技术应用最为广泛[61],主要体现在3方面。第一,利用植物根系分泌物改变土壤根际环境,促成Cr、Hg、As价态和结合形态变化,从而降低重金属的移动性和生物毒性[62]。第二,利用植物吸收易气化金属Hg和Se等并化为气态物质,释放到大气中,修复重金属污染土壤[63]。研究表明,拟南芥可以将有机汞和无机汞盐转化为气态单质汞[64],杨麻可将土壤中3价硒转化为低毒的甲基硒挥发降解[65]。第三,利用植物对重金属超富集,实现土壤中重金属提取。如海州香薷对Cu[66-67]、东南景天对Cd/Zn[68-69]、蜈蚣草对As[70-71]、商陆对Mn[72-73]、印度芥菜对Pb[74]的超富集。微生物修复是利用微生物积累、吸附和转化作用[75]。其中,细菌、真菌和藻类等均能吸附一定量的重金属离子[76]。但土壤微生物群落复杂,大田环境对菌株存活和变异严重限制了特异菌株的降解效能[77]。动物修复技术是利用土壤动物群的直接吸收、转化和分解或间接改善土壤理化性状来促进植物或微生物生长从而修复土壤重金属污染[78],这方面对蚯蚓关注最多,蚯蚓对Cd[79]、Pb[80]具有极强的富集能力,能够有效改善土壤环境[81]。
4) 农艺修复,指的是通过控制土壤水分,调节土壤Eh值,化肥、有机肥和农药的合理施用[82],改变耕作制度和调整作物种类等措施[83]来改善污染的土壤环境。田间实验表明,不同农艺管理措施不仅对土壤质地、结构、肥力有着重要的影响,而且对植物的生长、发育状况,农产品可食部位的产量和品质的提高,以及土壤重金属在作物体内的吸收、累积均有着重要的影响[84]。
总体而言,当前修复技术的侧重各有不同。物理、化学修复往往用于场地修复,多为异位修复,对大面积轻度污染的农田土壤修复并不具备优势。生物修复是原位修复的最佳途径,但超富集植物或特异菌株的筛选是一个重大挑战,转基因技术或许是一条切实可行的有效途径[85]。农艺修复虽然二次污染小,并且可以通过控制水分、改变种植品种等农艺措施来降低土壤和作物可食部位的重金属含量,但在谷壳和米糠中重金属仍严重超标[86]。总体来看,单一修复往往受技术特点所限,效果不佳。因此,联合修复技术已经成为土壤重金属污染修复的研究前沿[78, 87-89]。值得注意的是,联合修复不单单是修复技术的联合应用,更有对复合污染的联合降解。
4 结论与展望本文通过建立土壤重金属研究共现关系聚类图谱,以可视化手段分析了近年来国内外土壤重金属研究的主要国家、组织、学科、机构以及作者的分布和合作情况,并构建了其研究的关键主题框架。知识图谱分析表明,土壤重金属问题引起了各国学者的普遍关注,合作研究的国际化趋势越来越明显,多学科多技术综合化态势也逐渐形成;我国也已经成为国际上土壤重金属研究最重要的科研力量之一。并且,对土壤重金属研究的关键主题述评发现,土壤重金属研究的内涵不断扩展,从对重金属在土壤环境中的源解析和分布特征研究到对重金属污染土壤的评价,再发展到重金属污染的修复技术,研究脉络清晰,时代特征明显。土壤重金属研究的一系列成果为土壤修复工作开展提供了理论支撑与实践指导。
今后土壤重金属的研究应从以下几个方面考虑:积极开展国际合作与技术交流,开展跨区域跨国界的研究,努力构建全球土壤重金属污染识别图;鼓励环境科学、农学、化学、地质学、材料学和工程技术等不同学科学者联合开发新型土壤重金属污染快速检测及绿色降解技术,并借鉴各学科方法完善污染修复后评价体系;从分子层面,深入挖掘土壤重金属污染的主控环境驱动要素,探究其与酶活性、特征微生物的相互作用机理;积极开发重金属污染土壤联合修复技术,继续寻找、筛选培育优良的超富集植物,并结合应用分子生物学技术和基因工程技术,从室内研究到大田实验,提高修复效率并降低成本。
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